For MIL-100(Cr), the first test (out

For MIL-100(Cr), the first test (outgassing temperature 423.1 K) showed a significant decrease in CH4 adsorption capacity. Increasing the outgassing temperature to 473.1 K did not further affect the adsorption capacity. BET surface area measurements exhibited a decrease from 1900(50) m2 g-1 to 1650(50) m2 g-1 before and after hydrogen sulfide treatment. Sulfuration of the sample with a S/Cr ratio similar to that of MIL-101(Cr) was observed. The adsorption of H2S in the large-pore MIL-100 and MIL-101 solids thus appears to be partially irreversible, either because of a partial destruction of the framework or because of strong interac- tions between the framework and the H2S molecules, leading to incomplete evacuation upon outgassing under our experimental conditions. On the other hand, the small-pore MIL-47(V) and MIL- 53(Al, Cr) exhibit perfectly reversible one- or two-step adsorption behavior under H2S pressure, while the Fe analogue is destroyed under the same conditions. This study thus makes clear that judicious choices of structure type and metal lead to MOFs that are stable and easily regenerable upon H2S sorption, representing a first step toward their use for the purification of gas containing sulfur impurities. Preliminary simulations performed on the non- flexible MIL-47(V) suggest a high selectivity of∼30 for H2S versus CH4 at 1.0 MPa (see the Supporting Information). Moreover, the steps observed during H2S adsorption and desorption, which were not observed for methane adsorption, could be of most interest for pressure swing adsorption (PSA) processes, increasing the dynamic capacity of such processes, i.e., the difference between the adsorption capacities during the production (at high adsorption pressure) and regeneration (at low pressure) steps.
Acknowledgment. The Belgian authors thank the European Program of InterReg III and the financial participation of Environ- ment and Natural Resources of the Walloon Region (Belgium). The French authors thank the CNRS and the ANR (“NoMAC” ANR- 06-CO2-008) for their financial participation

Kết quả (Việt) 1:

Cho MIL-100(Cr), kiểm tra vòng (outgassing nhiệt độ 423.1 K) cho thấy một sự sụt giảm significant CH4 hấp phụ công suất. Tăng nhiệt độ thoát để 473.1 K đã không tiếp tục ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ. Đặt cược diện tích bề mặt đo đạc trưng bày giảm từ 1900(50) m2 g-1 1650(50) m2 g-1 trước và sau khi hydro sulfide điều trị. Sulfuration mẫu với một tỷ lệ S/Cr tương tự như MIL-101(Cr) được quan sát thấy. Hấp phụ H2S trong lỗ chân lông lớn MIL-100 và MIL-101 chất rắn do đó dường như là một phần không thể thay đổi, vì một tiêu hủy một phần của khuôn khổ hoặc vì interac-tions mạnh giữa khuôn khổ và các phân tử H2S, dẫn đến các di tản không đầy đủ khi outgassing trong điều kiện thử nghiệm của chúng tôi. Mặt khác, các lỗ chân lông nhỏ MIL-47(V) và MIL - 53 (Al, Cr) triển lãm hành vi hoàn toàn thể đảo ngược một hoặc One-Two bước hấp phụ dưới áp lực H2S, trong khi tương tự Fe bị phá hủy trong các điều kiện tương tự. Nghiên cứu này do đó làm cho rõ ràng rằng sự lựa chọn khôn ngoan của cấu trúc loại và kim loại dẫn đến MOFs được ổn định và dễ dàng regenerable on H2S sorption, đại diện cho một bước chính hướng tới việc sử dụng cho purification khí chứa tạp chất lưu huỳnh. Sơ bộ mô phỏng thực hiện trên MIL-47(V) RMIT đề nghị một of∼30 cao chọn lọc cho H2S so với CH4 tại 1.0 MPa (xem thông tin hỗ trợ). Hơn nữa, các bước quan sát trong H2S hấp phụ và desorption, đã không quan sát cho mêtan hấp phụ, có thể quan tâm nhất cho áp lực swing hấp phụ (PSA) quá trình, tăng năng lực năng động của các quá trình, tức là, sự khác biệt giữa khả năng hấp phụ trong sản xuất (ở áp suất cao hấp phụ) và tái sinh (ở áp suất thấp) bước.Thừa nhận. Các tác giả Bỉ cảm ơn Châu Âu chương trình InterReg III và sự tham gia chính của Environ-ment và tài nguyên thiên nhiên của vùng Walloon (Bỉ). Các tác giả Pháp cảm ơn CNRS và ANR ("NoMAC" ANR-06-CO2-008) cho việc tham gia chính

Kết quả (Việt) 2:

Đối với MIL-100 (Cr), thử nghiệm đầu tiên kinh (nhiệt độ Bốc khí 423,1 K) cho thấy một fi trọng yếu không thể giảm khả năng hấp phụ CH4. Tăng nhiệt độ Bốc khí để 473,1 K đã không tiếp tục ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ. Đo diện tích bề mặt BET trưng bày giảm từ năm 1900 (50) m2 g-1-1650 (50) m2 g-1 trước khi và sau khi hydro sul fi de điều trị. Lưu huỳnh của các mẫu với một S / Cr tỷ lệ tương tự như của MIL-101 (Cr) đã được quan sát. Việc hấp phụ H2S trong các lỗ chân lông lớn MIL-100 và MIL-101 chất rắn do đó dường như là một phần không thể đảo ngược, hoặc do một sự phá hủy một phần của khuôn khổ này hay vì các tương tác mạnh mẽ giữa các khuôn khổ và các phân tử H2S, dẫn đến sơ tán không đầy đủ khi Bốc khí trong điều kiện thử nghiệm của chúng tôi. Mặt khác, nhỏ lỗ chân lông MIL-47 (V) và 53 triệu (Al, Cr) có biểu hiện hoàn toàn đảo ngược một hoặc hai bước hành vi hấp phụ H2S dưới áp lực, trong khi analogue Fe bị phá hủy trong cùng điều kiện. Nghiên cứu này do đó làm cho rõ ràng rằng sự lựa chọn đúng đắn của kiểu cấu trúc và chì kim loại để MOFs được ổn định và dễ dàng regenerable khi hấp phụ H2S, đại diện cho một fi đầu tiên bước tiến tới việc sử dụng chúng cho các puri fi cation khí có chứa tạp chất lưu huỳnh. Mô phỏng sơ bộ được thực hiện trên các phi fl linh hoạt MIL-47 (V) đề nghị một tính chọn lọc cao of~30 cho H2S so với CH4 ở 1,0 MPa (xem các thông tin hỗ trợ). Hơn nữa, các bước quan sát trong H2S hấp phụ và giải hấp, mà không được nhận xét ​​là methane hấp phụ, có thể được quan tâm nhất cho swing áp lực hấp thụ (PSA) quy trình, nâng cao năng lực năng động của các quá trình như vậy, tức là, sự khác biệt giữa khả năng hấp phụ trong sản xuất (ở áp suất hấp phụ cao) và tái sinh (ở áp suất thấp) bước.
Acknowledgment. Các tác giả người Bỉ cảm ơn Chương trình châu Âu của InterReg III và tham gia các tài chính của môi trường với lý và tài nguyên thiên nhiên của vùng Walloon (Bỉ). Các tác giả cảm ơn Pháp CNRS và ANR ("NoMAC" ANR- 06-CO2-008) cho sự tham gia của các tài chính của họ