Table 2. PDF results of single phas

Table 2. PDF results of single phase refinements for different refinement ranges r. The units for the lattice parameters are
A and the
values of hu2i are given in
A2 and multiplied by 1000. The numbers
in parentheses are the estimated standard deviation on the last digit.
The correlated motion parameter was fixed to d ¼ 0:018. Atomic coordinates are taken from the Rietveld refinement (see text).
The simplest approach is to construct each phase
from the crystalline structure of quartz. However, to account for the missing long range order, one of the phases
creates correlations only out to a cutoff value, in this case
rcut ¼ 3
A. For the crystalline phase with correlations over
the complete fitting range, we used the PDF refinement
result obtained for 3 < r < 20
A (see Table 6). Only a
scale factor and the correlated motion parameter d were
allowed to refine. For the amorphous phase with correlations only out to rcut ¼ 3
A, we refined all structural parameters except the atomic positions. The refinement is
shown in Fig. 7 and the resulting parameters are listed in
Table 3. First we observe that for the range 3 < r < 20
A
the refinements yields the same agreement of Rwp ¼ 9:6%
as for the single phase refinement over the same range.
Considering we only varied the scale and the parameter d,
this is expected. The significant improvement is seen in
the low r range and overall the refinement has improved
from R
wp ¼ 20:6% for the single phase model to
R
wp ¼ 12:6% for the two phase model. From the Si– –O
bond lengths listed in Table 3 we see that the two phases
are structurally very similar. The scale factors result in a
phase fraction of the amorphous phase of 9.3%. However,
closer inspection of Fig. 7 shows that despite the large
improvement by adding a second phase, the low r region
of the experimental PDF is still not modeled as well as
the data at r > 3
A. This is most likely due to the lack of
the model to account for the more complicated correlated
motion present in a SiO4 tetrahedra. Several tests with different models for the correlated motion in the amorphous
phase (see Eq. (4)) resulted in similar results, however, the
corresponding scale factors yielded phase fractions between
5 to 10%. Regardless, these two phase refinements provide
clear evidence for an amorphous silica phase present in Fontainebleau sandstone. Obtaining more detailed quantitative
information regarding phase fractions as well as structure
requires more development of our modeling techniques,
specifically related to the modeling of correlated motion.
These developments are currently under way.
Summary
There are plenty of examples of the PDF technique being
applied to disordered crystalline materials, glasses as well
as liquids. In this paper we have addressed the question
how the PDF method can be used to extract information
about systems that contain crystalline as well as amorphous structural phases. In the case of the reinforced
BMG we demonstrated that the crystalline phase consisting of tungsten particles and the glassy BMG phase can
be separated. This opens the door to the study of the
atomic structure for the two components individually and
experiments are planned to use the PDF technique to look
at the structural response of both phases to external loading. In the second example, we showed structural refinement results of an unexpected two phase system, Fontainebleau sandstone. This was thought to be pure crystalline
quartz, but using the PDF technique clear evidence of a
amorphous silica phase was found and modeled using two
phase refinements. One problem, however, especially in
more complex systems is to answer the question if certain
features observed in the PDF indeed point to an amorphous contribution or are they in fact related to disorder in
the crystalline phase? In our two examples this question
was relatively easy to answer: In case of the BMG the
material was know to contain a glassy and a crystalline
phase. In case of the sandstone, the type of deviations
from the crystalline model observed in the PDF are inconsistent with types of disorder that could be present in
quartz. In general, however, complementary techniques
such as electron microscopy or single crystal diffraction
might be needed to really understand the local structure of
the material.

Kết quả (Việt) 2:

Bảng 2. Kết quả PDF của sàng lọc giai đoạn duy nhất để sàng lọc khác nhau khoảng r. Các đơn vị cho các thông số mạng tinh thể là? A và các
giá trị của hu2i được đưa ra trong? A2 và nhân với 1000. Các con số
trong ngoặc đơn là độ lệch chuẩn ước tính về con số cuối cùng.
Các tham số chuyển động tương quan đã được cố định để d ¼ 0: 018. Tọa độ nguyên tử được lấy từ tinh Rietveld (xem văn bản).
Phương pháp đơn giản nhất là để xây dựng từng giai đoạn
từ cấu trúc tinh thể của thạch anh. Tuy nhiên, vào tài khoản cho các đơn đặt hàng loạt dài mất tích, một trong những giai đoạn
tạo ra mối tương quan chỉ ra một giá trị ngưỡng, trong trường hợp này
rcut ¼ 3? A. Đối với các pha tinh thể có mối tương quan trên
phạm vi thiết bị toàn bộ, chúng tôi sử dụng các tinh PDF
kết quả thu được trong 3 <r <20? A (xem bảng 6). Chỉ có một
yếu tố quy mô và các tương quan chuyển động tham số d được
phép tinh chỉnh. Đối với giai đoạn vô định hình với các mối tương quan duy nhất ra để rcut ¼ 3? A, chúng ta tinh chế tất cả các thông số cấu trúc ngoại trừ các vị trí nguyên tử. Những cải tiến được
thể hiện trong hình. 7 và các thông số kết quả được liệt kê trong
Bảng 3. Đầu tiên, chúng tôi nhận thấy rằng đối với phạm vi 3 <r <20? Một
sự tinh xảo mang lại cùng một hiệp định của rwp ¼ 9:
6%. Như đối với sự tinh tế giai đoạn duy nhất trong cùng một phạm vi
Xem xét chúng chỉ khác nhau về quy mô và các tham số d,
đây là dự kiến. Sự cải thiện đáng kể được nhìn thấy trong
phạm vi r thấp và tổng thể tinh tế đã được cải thiện
từ R
wp ¼ 20: 6% cho các mô hình giai đoạn duy nhất để
R
wp ¼ 12: 6% cho mô hình hai giai đoạn. Từ Si- -O
dài trái phiếu được liệt kê trong Bảng 3, chúng tôi thấy rằng hai giai đoạn
có cấu trúc rất giống nhau. Các yếu tố quy mô dẫn đến một
phần giai đoạn của giai đoạn vô định hình là 9,3%. Tuy nhiên,
kiểm tra chặt chẽ hơn của hình. 7 cho thấy rằng mặc dù lớn
cải thiện bằng cách thêm vào một giai đoạn thứ hai, vùng r thấp
của PDF nghiệm vẫn phải là mô hình cũng như
các dữ liệu tại r> 3? A. Điều này rất có thể là do thiếu
các mô hình để giải thích cho sự tương quan phức tạp hơn
chuyển động hiện tại trong một tứ diện SiO4. Một số thử nghiệm với các mô hình khác nhau cho các chuyển động tương quan trong vô định hình
giai đoạn (xem Eq. (4)) dẫn đến kết quả tương tự, tuy nhiên, các
yếu tố quy mô tương ứng mang lại các phần phân đoạn pha giữa
5-10%. Bất kể, hai giai đoạn sàng lọc cung cấp
bằng chứng rõ ràng cho một giai đoạn silica vô định hình hiện tại Fontainebleau đá sa thạch. Lấy số lượng chi tiết hơn
thông tin liên quan đến phân số giai đoạn cũng như cấu trúc
đòi hỏi phải phát triển hơn nữa các kỹ thuật mô hình của chúng tôi,
đặc biệt liên quan đến các mô hình chuyển động tương quan.
Những phát triển này hiện đang được tiến hành.
Tóm tắt
Có rất nhiều ví dụ về các kỹ thuật PDF được
áp dụng cho các rối loạn vật liệu tinh thể, mắt kính cũng
như chất lỏng. Trong bài báo này, chúng tôi đã đề cập đến câu hỏi
làm thế nào các phương pháp PDF có thể được sử dụng để trích xuất thông tin
về các hệ thống có chứa tinh thể cũng như các giai đoạn cấu trúc vô định hình. Trong trường hợp của cốt
BMG chúng tôi đã chứng minh rằng các pha tinh thể bao gồm những hạt vonfram và giai đoạn BMG thủy tinh có thể
được tách ra. Điều này sẽ mở ra cánh cửa cho các nghiên cứu về
cấu trúc nguyên tử của hai thành phần riêng lẻ và
các thí nghiệm được lên kế hoạch để sử dụng kỹ thuật PDF để xem
các phản ứng kết cấu của cả hai giai đoạn để tải bên ngoài. Trong ví dụ thứ hai, chúng tôi đã cho thấy kết quả sàng lọc cấu trúc của một hệ thống hai giai đoạn bất ngờ, Fontainebleau đá sa thạch. Điều này được cho là tinh khiết
thạch anh, nhưng sử dụng các bằng chứng rõ ràng kỹ thuật PDF của một
giai đoạn silica vô định hình đã được tìm thấy và mô hình sử dụng hai
bộ lọc pha. Một vấn đề, ​​tuy nhiên, đặc biệt là trong
các hệ thống phức tạp hơn là để trả lời câu hỏi nếu một số
tính năng quan sát trong PDF thực sự điểm để đóng góp một phần vô định hình hoặc là họ trong thực tế liên quan đến rối loạn trong
giai đoạn tinh thể? Trong hai ví dụ của chúng tôi câu hỏi này
là tương đối dễ trả lời: Trong trường hợp của BMG các
tài liệu đã được biết đến có chứa một thủy tinh và một tinh thể
pha. Trong trường hợp của đá sa thạch, các loại sai lệch
từ các mô hình tinh thể được quan sát trong PDF là không phù hợp với các loại rối loạn có thể có mặt trong
thạch anh. Nói chung, tuy nhiên, các kỹ thuật bổ trợ
như kính hiển vi điện tử hoặc nhiễu xạ đơn tinh
thể là cần thiết để thực sự hiểu được cấu trúc địa phương của
vật liệu.