Tuy nhiên, các giao thức tổng hợp của perovskite LaNiO3 và
tiền chất NiO / La2O3 chất xúc tác có tác động lớn đến hình thái
của các hạt Ni0 gửi về hỗ trợ La2O3 sau khi khử
điều trị. Từ hình ảnh TEM (Hình. 5) của các chất xúc tác giảm đi, có
thể nói rằng các hạt Ni lớn thu được từ việc
giảm NiO / La2O3 có một sự tương tác vật lý mạnh mẽ hơn với
hỗ trợ La2O3, có lẽ là do diện tích tiếp xúc lớn giữa
lớn hơn hạt Ni0 và hỗ trợ La2O3 (Hình. 8 (a)). Mặc dù
sự tương tác vật lý mạnh mẽ hơn giữa các hạt Ni0 lớn với
hỗ trợ La2O3 thu được từ việc giảm NiO / La2O3 là không
đủ mạnh để đính kèm các hạt Ni0 sự hỗ trợ và hình thức
CNTs thông qua các cơ chế cơ sở tăng trưởng, nó gây ra đáng kể các
khó khăn của các hạt Ni0 để được tách ra từ sự hỗ trợ, làm cho
chúng dễ bị được bao phủ bởi lớp graphitic và hình thành
đóng gói carbon đặc biệt là ở nhiệt độ phản ứng cao. Các
hình ảnh HR-TEM (hình. 12) của sử dụng NiO / La2O3 chất xúc tác thực hiện
ở 800 ◦C cho thấy các hạt Ni0 được hoàn toàn đóng gói
bởi các lớp graphitic trật tự cao. Vì vậy, nó là giá trị cần lưu ý rằng sự hình thành của carbon hình cầu (hoặc carbon đóng gói) trong
đó các hạt Ni0 hoạt động được nhúng vào trong các lớp graphitic
là lý do chính cho sự bất hoạt nhanh chóng của NiO / La2O3 chất xúc tác
đặc biệt ở nhiệt độ phản ứng cao, như đề cập trước đó.
Ngoài hạt Ni0 atthe mũi của CNT, một số hạt Ni0 có thể
đôi khi được quan sát thấy bên trong CNT từ Ni0 hạt nằm ở
đỉnh của CNT có thể hành xử như một hạt quasi-lỏng dưới sự phản ứng
điều kiện [31]. Vì vậy Ni0 hạt có thể dễ dàng đẩy ra và
chia thành hạt Ni nhỏ hơn thì đó là bị mắc kẹt bên trong CNT bởi
lực mao dẫn mạnh mẽ mà thường xảy ra bên trong nanometersized
sâu răng [32,33].
3.3.3. Ảnh hưởng của H2 hiện diện trong dòng thức ăn trên cấu trúc của
CNTs
Hình. 13 cho thấy hình ảnh TEM của CNTs được sản xuất từ phản ứng CDM
trên LaNiO3 perovskite chất xúc tác với và withoutthe hiện diện
của H2 trong dòng thức ăn ở nhiệt độ phản ứng cao. Bên cạnh các
lớp graphitic trật tự cao, theo dõi số lượng carbon vô định hình
cũng có thể được quan sát thấy trên bề mặt của CNT, đặc biệt là trên
các chất xúc tác LaNiO3 perovskite. Đây có lẽ là do sự khác biệt
giữa tốc độ phân hủy của mêtan và sự khuếch tán
tỷ lệ của các nguyên tử cacbon ở nhiệt độ phản ứng cao trong đó sản xuất
rất nhiều cacbon dư thừa mà có thể di chuyển tới bề mặt của CNT. Tuy nhiên,
không có khí carbon vô định hình có thể được quan sát thấy trên bề mặt của CNTs
khi 10 vol% H2 đã được giới thiệu vào hơi thức ăn.
Hình. 14 cho thấy các cấu hình O2-TPO của CNTs được sản xuất từ CDM
phản ứng ở 800 ◦C qua LaNiO3 perovskite chất xúc tác có và không có
sự hiện diện của H2 trong dòng thức ăn. Đỉnh nhỏ tại
300-450 ◦C đề cập đến quá trình oxy hóa của cacbon vô định hình [34], góp
săn chắc sự hiện diện của cacbon vô định hình trên bề mặt của CNTs
được sản xuất từ phản ứng CDM trên LaNiO3 chất xúc tác perovskit mà không cần
sự hiện diện của H2. Đỉnh TPO tại 467,9 ◦C quan sát trên
CNT sản xuất từ phản ứng CDM trên LaNiO3 perovskite chất xúc tác
mà không có sự hiện diện của H2 cho thấy sự hình thành của CNTs có ít
cấu trúc graphitic ra lệnh. Tuy nhiên, CNT sản xuất từ
phản ứng CDM trên LaNiO3 perovskite chất xúc tác trong sự hiện diện của
H2 có nhiệt độ quá trình oxy hóa cao hơn (687,8 ◦C) so với những CNTs
được sản xuất mà không có sự hiện diện của H2 trong dòng thức ăn (662,9 ◦C). Những
kết quả cho thấy sự hiện diện của H2 trong dòng thức ăn không
chỉ làm giảm tỷ lệ Chấm dứt hoạt tính xúc tác của LaNiO3 perovskite
chất xúc tác ở nhiệt độ phản ứng cao bởi việc loại bỏ các dư thừa
các nguyên tử carbon trên bề mặt của các hạt Ni0 thông qua quá trình khí hóa H2,
mà còn giúp cải thiện các lệnh cấu graphitic của
CNT [35].
4. Kết luận
perovskite LaNiO3 đã được sử dụng thành công như một tinh thể
tiền chất xúc tác cho sự phân hủy xúc tác của metan với
hoạt động cao và ổn định ở nhiệt độ phản ứng cao, do sự
hình thành của đồng phục hạt Ni0 (24,00 ± 3,35 nm) có khả năng
để tạo thành sợi carbon trong phản ứng CDM. Mặt khác
tay, những hạt lớn thiêu kết Ni0 (40,78 ± 12,53 nm) từ
NiO / La2O3 rất khó để tạo thành sợi carbon, gây ra nhanh chóng
rã của chất xúc tác. Hơn nữa, sự hiện diện của H2 trong thức ăn
dòng suối, không chỉ làm giảm tỷ lệ Chấm dứt hoạt của LaNiO3 perovskite
chất xúc tác ở nhiệt độ phản ứng cao, mà còn giúp loại bỏ vô định hình
carbon trên bề mặt của CNTs và cải thiện các lệnh
cấu graphitic của CNT.
đang được dịch, vui lòng đợi..