1 Experimental 1.1 Catalyst prepara

1 Experimental
1.1 Catalyst preparation
LaNiO3 perovskite was prepared using citrate method. Stoichiometric amounts of La(NO3)3·nH2O (La2O3 t 44%) and Ni(NO3)2·6H2O were dissolved in distilled water and then added to equimolecular amounts of citric acid. The excess volume of water was slowly removed by evaporation until the formation of a viscous liquid. The viscous liquid underwent a thermal treatment at 400oC for 2 h to break up the intermediate citrate complexes and then at 800oC for 4 h to form LaNiO3. La2O2CO3 was obtained by treatment of La2O3 with CO2 at 500oC for 2 h. Ni(5%)/La2O2CO3 catalyst was prepared by the wet impregnation method using Ni(NO3)2·6H2O dissolved in distilled water. Appropriate amount of La2O2CO3 was added in the Ni(NO3)2 solution by continuous stirring. The slurry was heated up to 90oC until the water was evaporated. The residue was then dried at 110oC for 24 h and subsequently calcined at 500oC in air for 6 h, until the nitrate was completely decomposed. Then, the catalysts were reduced at 500oC in pure H2 for 2 h.
1.2 Activation and catalytic evaluation
Before the reaction, LaNiO3 as the catalyst precursor was activated at 400, 500, 600, and 700oC for 7 h under the reactant stream in a fixed-bed flow reactor (a stainless steel tube with an inner diameter of 28 mm) at atmospheric pressure. About 0.4 g of the catalyst precursor was loaded for each test, and the flow rate of the reactant feed was 50 mL/min (H2/CO2 = 4 and GHSV = 7500 mL/(g˜h)). During the heating and cooling process, the reactor was flushed with pure nitrogen flow. The methanation of CO2 was then carried out at 300, 400, and 500oC. The effluent gas containing CO2, CO, and CH4 was analyzed with an on-line thermal conductivity detector gas chromatograph equipped with TDX-01 column. The catalytic performances of LaNiO3 were also compared with those of Ni(5%)/La2O2CO3.
1.3 Catalyst characterization
X-ray diffraction (XRD) measurement was carried out on a Panalytical X-pert spathic powder diffractometer (CuKD, voltage 40 kV, electrical current 30 mA, 2 T from 20° to 80°, scanning step 0.0167°, 15 s per step). Transmission electron microscopy (TEM) was carried out on a TECNAT F30 HRTEM instrument at a voltage of 300 kV. The sample was deposited on a Cu grid for TEM observation. H2-temperature-programmed desorption (H2-TPD) was performed on Micromeritics AutoChem 2920 II instrument
connected to a ThermoStar GSD 301 T2 mass spectrometer. Typically, 0.10 g of the sample loaded in a quartz reactor was first pretreated for 1 h under argon stream (purity of 99.999%, 30 mL/min) at 300oC. Then, the sample was cooled to 45oC, and the adsorption of H2 was conducted in an H2-Ar (5% H2) mixture for 1 h, followed by purging with Ar to remove physically adsorbed hydrogen from the catalyst surface. The H2 desorption profile was detected at a heating rate of 10oC/min from 200 to 800oC under the argon flow (30 mL/min).

Kết quả (Việt) 1:

Thử nghiệm 1 1.1 chất xúc tác chuẩn bị Perovskit LaNiO3 đã được chuẩn bị bằng cách sử dụng phương pháp citrate. Các số tiền stoichiometric của La (NO3) 3·nH2O (La2O3 t 44%) và Ni (NO3) 2·6H2O đã được hòa tan trong nước cất và sau đó thêm vào equimolecular lượng của axít citric. Lượng nước dư thừa từ từ được gỡ bỏ bằng cách bốc hơi cho đến sự hình thành của một chất lỏng nhớt. Các chất lỏng nhớt đã trải qua một điều trị nhiệt tại 400oC cho 2 h để phá vỡ liên hợp trung gian citrate và sau đó tại 800oC cho 4 h để tạo thành LaNiO3. La2O2CO3 được thu được bằng cách điều trị La2O3 với CO2 tại 500oC cho 2 h. chất xúc tác Ni(5%)/La2O2CO3 đã được chuẩn bị bằng phương pháp ngâm, tẩm ướt sử dụng Ni (NO3) 2·6H2O hòa tan trong nước cất. Các số tiền thích hợp của La2O2CO3 đã được bổ sung trong Ni (NO3) 2 giải pháp bằng cách khuấy liên tục. Bùn được nước nóng lên để 90oC cho đến khi nước đã bốc hơi. Các dư lượng sau đó khô tại 110oC cho 24 h và sau đó calcined tại 500oC trong không khí cho 6 h, cho đến khi nitrat hoàn toàn bị phân hủy. Sau đó, những chất xúc tác đã giảm tại 500oC ở H2 tinh khiết cho 2 h. 1.2 kích hoạt và xúc tác đánh giá Trước những phản ứng, LaNiO3 như là tiền thân của chất xúc tác được kích hoạt tại 400, 500, 600 và 700oC cho 7 h dưới dòng phản trong một lò phản ứng giường cố định dòng chảy (một ống thép không gỉ với đường kính bên trong của 28 mm) ở áp suất khí quyển. Khoảng cách 0.4 g là tiền thân của chất xúc tác nạp cho mỗi bài kiểm tra, và tốc độ dòng chảy của chất thức ăn chăn nuôi là 50 mL/min (H2/CO2 = 4 và GHSV = 7500 mL /(g h)). Trong các sưởi ấm và làm mát quá trình, các lò phản ứng được xóa với nitơ tinh khiết chảy. Methanation CO2 sau đó thực hiện tại 300, 400, và 500oC. Các khí thải CO2, CO, và CH4 được phân tích với sắc ký khí một máy dò độ dẫn nhiệt trên mạng được trang bị với TDX-01 cột. Những màn trình diễn xúc tác của LaNiO3 cũng được so sánh với những người của Ni(5%)/La2O2CO3. 1.3 đặc tính của chất xúc tác Nhiễu xạ tia x (XRD) đo lường được thực hiện trên một diffractometer spathic bột Panalytical X-pert (CuKD, điện áp 40 kV, điện hiện nay 30 mA, 2 T từ 20° đến 80°, quét bước 0.0167°, 15 s mỗi bước). Kính hiển vi điện tử truyền (TEM) được thực hiện trên một thiết bị TECNAT F30 HRTEM tại một điện áp 300 kV. Các mẫu được gửi trên một mạng lưới Cu cho TEM quan sát. H2-nhiệt độ lập trình desorption (H2-TPD) được thực hiện trên nhạc cụ Micromeritics AutoChem 2920 II kết nối với một máy đo phổ khối lượng ThermoStar GSD 301 T2. Thông thường, 0,10 g mẫu được tải trong một lò phản ứng thạch anh đầu tiên pretreated cho 1 h dưới argon stream (độ tinh khiết của 99,999%, 30 mL/phút) tại 300oC. Sau đó, các mẫu được làm lạnh đến 45oC và hấp phụ của H2 được tiến hành trong một hỗn hợp H2-Ar (5% H2) cho 1 h, sau đó là purging với Ar để loại bỏ chất adsorbed hydro từ bề mặt của chất xúc tác. Hồ sơ desorption H2 được phát hiện tại một tỷ lệ hệ thống sưởi 10oC/min từ 200 đến 800oC theo dòng chảy argon (30 mL/phút).

Kết quả (Việt) 2:

1 thí nghiệm
1.1 Catalyst chuẩn bị
perovskite LaNiO3 đã được chuẩn bị bằng phương pháp citrate. Một lượng cân bằng hóa học của La (NO3) 3 · nH2O (La2O3 t 44%) và Ni (NO3) 2 · 6H2O được hòa tan trong nước cất và sau đó thêm vào equimolecular lượng của axít citric. Khối lượng dư thừa của nước đã từ từ loại bỏ bằng cách bốc hơi cho đến khi sự hình thành của một chất lỏng nhớt. Các chất lỏng nhớt trải qua một cuộc điều trị nhiệt ở 400oC trong 2 giờ để phá vỡ các hợp citrate trung gian và sau đó ở 800oC trong 4 giờ để tạo thành LaNiO3. La2O2CO3 đã thu được bằng cách điều trị các La2O3 với CO2 ở 500oC trong 2 giờ. Ni (5%) / La2O2CO3 chất xúc tác đã được chuẩn bị theo phương pháp ngâm tẩm ướt bằng Ni (NO3) 2 · 6H2O hòa tan trong nước cất. Số tiền thích hợp của La2O2CO3 đã được thêm vào trong các Ni (NO3) 2 giải pháp bằng cách khuấy liên tục. Bùn đã được làm nóng lên đến 90oC cho đến khi nước bị bốc hơi. Dư lượng sau đó được sấy khô ở 110oC trong 24 giờ và sau đó nung ở 500oC trong không khí trong 6 h, cho đến khi nitrat đã hoàn toàn phân hủy. Sau đó, các chất xúc tác đã được giảm ở 500oC trong H2 tinh khiết cho 2 h.
1.2 Kích hoạt và đánh giá xúc tác
Trước khi phản ứng, LaNiO3 là tiền thân của chất xúc tác đã được kích hoạt tại 400, 500, 600, và 700oC cho 7 h theo dòng chất phản ứng trong một cố định lò phản ứng dòng chảy-Bed (một ống thép không gỉ với đường kính bên trong 28 mm) ở áp suất khí quyển. Khoảng 0,4 g của tiền chất xúc tác đã được nạp cho mỗi bài kiểm tra, và tốc độ dòng chảy của thức ăn chất phản ứng là 50 ml / phút (H2 / CO2 = 4 và GHSV = 7500 ml / (g ?? h)). Trong sưởi ấm và làm mát quá trình, các lò phản ứng đã được rửa bằng dòng chảy nitơ tinh khiết. Các methanation CO2 sau đó đã được thực hiện tại 300, 400, và 500oC. Các khí thải chứa CO2, CO, CH4 và được phân tích với một máy sắc kí khí trên dòng nhiệt dò dẫn trang bị TDX-01 cột. Các màn trình diễn xúc tác của LaNiO3 cũng được so sánh với những người của Ni (5%) / La2O2CO3.
1.3 Catalyst đặc tính
nhiễu xạ tia X (XRD) đo được tiến hành trên một nhiễu xạ Panalytical X-pert có tính chất của đá băng lan bột (CuKD, điện áp 40 kV, điện hiện tại 30 mA, 2 T từ 20 ° đến 80 °, quét bước 0,0167 °, 15 giây cho mỗi bước). Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) đã được thực hiện trên một công cụ HRTEM TECNAT F30 ở cấp điện áp 300 kV. Các mẫu được gửi trên một lưới Cừ cho TEM quan sát. H2 ở nhiệt độ được lập trình giải hấp (H2-TPD) đã được thực hiện trên Micromeritics AutoChem 2920 cụ II
kết nối với một ThermoStar GSD 301 T2 khối phổ kế. Thông thường, 0,10 g mẫu nạp trong một lò phản ứng thạch anh lần đầu tiên được xử lý sơ bộ cho 1 h luồng argon (độ tinh khiết của 99,999%, 30 ml / phút) ở 300oC. Sau đó, mẫu được làm lạnh đến 45oC, và sự hấp thụ của H2 được tiến hành trong một hỗn hợp H2-Ar (5% H2) trong 1 giờ, sau đó tẩy với Ar để loại bỏ hydrogen chất hấp phụ trên bề mặt chất xúc tác. Các hồ sơ H2 giải hấp đã được phát hiện tại một tốc độ làm nóng 10oC / phút từ 200 đến 800oC dưới argon dòng chảy (30 ml / phút).