The exploitation and control of str

The exploitation and control of structure in methane reforming catalysts remains a
significant challenge to chemists and engineers worldwide.1 Currently, methane
conversion catalysts are limited by their ability to resist surface carbon accumulation,
sintering, and unwanted oxidation.2,3 These mechanisms are detrimental to catalyst
lifetime and have prevented processes such as methane dry reforming from large scale
industrialization. All of these deactivation mechanisms are highly influenced by the
strength of the interaction between the active catalyst and its support, as well as the
size and shape of the active catalyst phase.4,5 The use of wetness impregnation and
solution-phase crystallization as ways to disperse the active catalyst (e.g. Ni) onto a
high surface-area support generally leads to weak and superficial catalyst-support
interactions.6,7 These weak interactions result in a high susceptibility to sintering, poor
redox properties, and carbon accumulation. Solid-phase crystallization of well
ordered materials has been proposed to be an effective single-step method for forming
catalysts with strong metal-support interactions. So far, investigation of this method
has largely focused on bulk and supported Perovskites (ABO3) as the parent phase
and the influence of non-stoichiometric formulations on the ability to exsolve metal
(B-atom) crystals.8-10 These studies revealed that A-site deficiencies in conjunction
with oxygen vacancies beyond a limiting concentration (δ,lim) destabilized the
Perovskite structure sufficiently such that the B-atom would exsolve in order to
maintain the original stoichiometry shown below in Equation 1.
A1-αBO3-δ,lim → (1-α)(ABO3- δ) + αB (1)
This work investigates how shape-control of the parent LaNiO3 Perovskite
nanoparticle can be exploited to imbue a favorable size and spatial distribution of exsolved Ni crystals, a strong catalyst-support interaction, and provide for coke- and
sinter-free catalytic methane oxidation. We show how selection of parent particle
shape can lead to differences in methane conversion and carbon resistance over
several orders of magnitude. These results are considered in light of how depletion
within the parent Perovskite nanoparticle and the pathway taken during crystallization
influences the final material to enable sustainable and intelligent catalyst design

Kết quả (Việt) 1:

Kiểm soát của các cấu trúc trong mêtan cải cách vẫn còn chất xúc tác và khai thác một các thách thức quan trọng để nhà hóa học và kỹ sư worldwide.1 hiện nay, mêtan chất xúc tác chuyển đổi được giới hạn bởi khả năng của mình để chống lại các bề mặt carbon tích lũy, máy và oxidation.2,3 không mong muốn các cơ chế được bất lợi cho chất xúc tác cuộc đời và đã ngăn chặn quá trình như mêtan khô cải cách từ quy mô lớn công nghiệp hoá. Tất cả các cơ chế vô hiệu hóa cao chịu ảnh hưởng bởi các sức mạnh của sự tương tác giữa các chất xúc tác hoạt động và hỗ trợ của nó, cũng như các Kích thước và hình dạng của phase.4,5 chất xúc tác hoạt động sử dụng wetness ngâm, tẩm và giải pháp-giai đoạn kết tinh như là cách để giải tán các chất xúc tác hoạt động (ví dụ như Ni) vào một diện tích bề mặt cao hỗ trợ thường dẫn đến yếu và trên bề mặt chất xúc tác, hỗ trợ Interactions.6,7 những tương tác yếu dẫn đến một cao tính nhạy cảm với sintering, người nghèo Redox thuộc tính, và tích lũy cacbon. Pha rắn kết tinh tốtĐặt mua vật liệu đã được đề xuất là một phương pháp duy nhất bước hiệu quả cho hình thành chất xúc tác với mạnh kim loại-hỗ trợ tương tác. Cho đến nay, cuộc điều tra của phương pháp này chủ yếu tập trung vào phần và được hỗ trợ Perovskites (ABO3) như cha mẹ pha và ảnh hưởng của các công thức không stoichiometric về khả năng kim loại exsolve (B-nguyên tử) crystals.8-10 các nghiên cứu cho thấy rằng thiếu hụt trang web A kết hợp với vị trí tuyển dụng oxy vượt quá giới hạn nồng độ (δ, lim) destabilized các Perovskit cấu trúc đầy đủ như vậy mà các nguyên tử B sẽ exsolve để duy trì stoichiometry gốc Hiển thị bên dưới trong phương trình 1. A1-αBO3-δ, lim → (1-α)(ABO3-δ) + αB (1) Điều tra các công việc này như thế nào hình dạng-kiểm soát của cha mẹ LaNiO3 Perovskit đó có thể được khai thác để imbue thuận lợi kích thước và không gian phân phối của các tinh thể Ni exsolved, một chất xúc tác mạnh mẽ, hỗ trợ tương tác, và cung cấp cho coke - và mêtan miễn phí sinter chất xúc tác quá trình oxy hóa. Chúng tôi hiển thị như thế nào lựa chọn các phụ huynh hạt hình dạng có thể dẫn đến sự khác biệt trong chuyển đổi mêtan và carbon kháng hơn một số đơn đặt hàng của các cường độ. Những kết quả này được coi là trong ánh sáng của làm thế nào sự suy giảm trong đó Perovskit cha mẹ và con đường thực hiện trong quá trình kết tinh ảnh hưởng đến các tài liệu cuối cùng để cho phép thiết kế chất xúc tác bền vững và thông minh

Kết quả (Việt) 2:

Việc khai thác và kiểm soát của cấu trúc trong metan cải cách chất xúc tác vẫn còn là một
thách thức lớn cho các nhà hóa học và kỹ sư trên toàn thế giới.1 Hiện nay, methane
chất xúc tác chuyển đổi được giới hạn bởi khả năng của họ để chống lại sự tích tụ carbon bề mặt,
thiêu kết, và không mong muốn oxidation.2,3 Những cơ chế này là bất lợi để chất xúc tác
suốt đời và đã ngăn chặn các quá trình như giặt methane cải cách từ quy mô lớn
công nghiệp hóa. Tất cả những cơ chế bất hoạt được ảnh hưởng bởi các
sức mạnh của sự tương tác giữa các chất xúc tác tích cực và hỗ trợ của nó, cũng như
kích thước và hình dạng của các chất xúc tác hoạt động phase.4,5 Việc sử dụng chất ướt tẩm và
giải pháp giai đoạn kết tinh như cách để giải tán các chất xúc tác hoạt động (ví dụ như Ni) vào một
hỗ trợ diện tích bề mặt cao thường dẫn đến chất xúc tác, hỗ trợ yếu và hời hợt
interactions.6,7 những tương tác yếu dẫn đến sự nhạy cảm cao để thiêu kết, kém
tính oxi hóa khử, và tích lũy carbon. Pha rắn kết tinh của cũng
vật liệu đặt hàng đã được đề xuất là một phương pháp duy nhất bước hiệu quả để tạo thành
chất xúc tác với các tương tác kim loại hỗ trợ mạnh. Cho đến nay, điều tra của phương pháp này
phần lớn tập trung vào số lượng lớn và được hỗ trợ perovskites (ABO3) là giai đoạn mẹ
và ảnh hưởng của các công thức không cân bằng hóa học vào khả năng exsolve kim loại
(B-nguyên tử) crystals.8-10 Những nghiên cứu cho thấy rằng thiếu hụt A-site kết hợp
với vị trí tuyển dụng oxy vượt nồng độ giới hạn (δ, lim) mất ổn định các
cấu trúc perovskite đủ như vậy mà B-nguyên tử sẽ exsolve để
duy trì lượng pháp ban đầu thể hiện trong phương trình 1.
A1-αBO3-δ, lim → (1-α) (ABO3- δ) + αB (1)
công việc này điều tra như thế nào hình dạng kiểm soát của cha mẹ LaNiO3 perovskite
hạt nano có thể được khai thác để nhiểm một kích thước thuận lợi và phân bố không gian của các tinh thể Ni exsolved, một catalyst- mạnh hỗ trợ tương tác, và cung cấp cho coke- và
quá trình oxy hóa metan xúc tác thiêu kết miễn phí. Chúng tôi thấy cách lựa chọn các hạt mẹ
hình dạng có thể dẫn đến sự khác biệt trong việc chuyển đổi khí methane và carbon kháng hơn
vài bậc. Các kết quả này được coi là trong ánh sáng của cách cạn kiệt
trong vòng phụ huynh perovskite hạt nano và con đường thực hiện trong tinh
ảnh hưởng đến các vật liệu cuối cùng cho phép thiết kế chất xúc tác bền vững và thông minh