3.1. X-ray Diffraction Characteriza

3.1. X-ray Diffraction Characterization of the Catalyst.
The X-ray diffraction (XRD) patterns obtained for LaNiO3 are
shown in Figure 1.
After calcination at 973 K, the only presence of the LaNiO3
perovskite structure with a rhombohedral symmetry (Figure 1b)
was observed. After the reduction treatment under hydrogen at
973 K, the perovskite structure was completely destroyed the
only phases detected being Ni° and La2O3 (Figures 1c). After
15 h of CO2/CH4 reforming, the presence of lanthanum oxocarbonate
La2O2CO3 was observed with starting catalysts
LaNiO3 (Figures 1d).
3.2. Temperature Programmed Reduction. The TPR pro-
file of LaNiO3 is shown in Figure 2. The reduction of LaNiO3
proceeds in three steps; the successive changes of the perovskite
structure were determined by an in-situ XRD measurement. The
results were reported in a previous paper:14
4LaNiO3+2H2 f La4Ni3O10+Ni° + 2H2O
La4Ni3O10+3H2 f La2NiO4 + 2Ni° + La2O3+3H2O
La2NiO4 + H2 f Ni° + La2O3 + H2O
From the area under the curves, the experimental amount of
hydrogen consumed during the reduction was determined. The
expected value was determined from the stoichiometric formula
LaNiO3. The experimental value was found to be lower than
the theoretical one. That difference can be explained assuming
a deviation from the oxygen stoichiometry, according to the
work of Wachowski et al.15 Thus, using the amount of hydrogen
consumed, the formula of the perovskite structure was recalculated
as La+3
Ni0.373+Ni0.632+O2.68. The TPR indicates that
reduction of LaNiO3 into La2O3 and metallic Ni° is completed
at around 883 K, with all of the nickel inside the structure
reduced to Ni°.
The perovskite LaNiO3 after TPR in hydrogen was reoxidized
in air at 1073 K, and a second TPR was carried out.
The two TPR profiles were very close, indicating that the
oxidation-reduction process was reversible. To check this point,
XRD spectra of re-oxidized samples in air at 1073 K after H2
TPR was recorded. As shown in Figure 3, it appears that after
the reoxidation treatment the perovskite phase is restored with
a higher symmetry as compared to that of the starting material.

Kết quả (Việt) 1:

3.1. nhiễu xạ tia x các đặc tính của chất xúc tác.Mô hình nhiễu xạ tia x (XRD) thu được cho LaNiO3Hiển thị trong hình 1.Sau khi calcination tại 973 K, sự hiện diện duy nhất của LaNiO3hay cấu trúc perovskite với một đối xứng theo (hình 1b)được quan sát thấy. Sau khi điều trị giảm dưới hydro ở973 K, hay cấu trúc perovskite đã hoàn toàn bị phá hủy cácgiai đoạn chỉ phát hiện được Ni ° và La2O3 (con số 1c). Sau khi15 h của CO2/CH4 cải cách, sự hiện diện của lantan oxocarbonateLa2O2CO3 được quan sát với bắt đầu chất xúc tácLaNiO3 (con số 1d).3.2. nhiệt độ lập trình giảm. TPR pro-các tập tin của LaNiO3 được hiển thị trong hình 2. Giảm LaNiO3tiền thu được trong ba bước; những thay đổi tiếp theo của Perovskitcấu trúc được xác định bởi một đo XRD trong situ. Cáckết quả đã được báo cáo trong một giấy trước: 144LaNiO3 + 2H 2 f La4Ni3O10 + Ni ° + 2H2OLa4Ni3O10 + 3H 2 f La2NiO4 + 2Ni ° + La2O3 + 3H2OLa2NiO4 + H2 f Ni ° + La2O3 + H2OTừ diện tích dưới đường cong, số lượng thực nghiệmhydro được tiêu thụ trong việc giảm được xác định. Cácgiá trị dự kiến được xác định từ công thức stoichiometricLaNiO3. Giá trị thực nghiệm được tìm thấy là thấp hơnmột lý thuyết. Sự khác biệt đó có thể được giải thích giả địnhmột độ lệch từ oxy stoichiometry, theo cáccông việc của Wachowski et al.15 vì vậy, bằng cách sử dụng số lượng hydrotiêu thụ, công thức hay cấu trúc perovskite được tính toán lạiLa + 3Ni0.373 + Ni0.632 + O2.68. TPR chỉ ra rằngkhử LaNiO3 thành La2O3 và kim loại Ni ° là hoàn thànhlúc khoảng 883 K, với tất cả các niken bên trong cấu trúcgiảm đến Ni °.Perovskit LaNiO3 sau khi TPR ở hydro reoxidizedtrong không khí tại 1073 K, và một lần thứ hai TPR được thực hiện.Các cấu hình TPR hai đã rất gần, chỉ ra rằng cácoxidation-Reduction quá trình được đảo ngược. Để kiểm tra thời điểm này,XRD quang phổ của mẫu tái oxy hóa trong không khí ở 1073 K sau H2TPR đã được ghi lại. Như thể hiện trong hình 3, nó xuất hiện rằng sau khireoxidation điều trị giai đoạn Perovskit được khôi phục cùng vớimột đối xứng cao hơn so với của vật liệu khởi đầu.

Kết quả (Việt) 2:

3.1. X-ray Diffraction Đặc tính của Catalyst.
Các nhiễu xạ tia X (XRD) các mẫu thu được cho LaNiO3 được
thể hiện trong hình 1.
Sau khi nung ở 973 K, sự hiện diện duy nhất của LaNiO3
perovskite cấu trúc với một đối xứng rhombohedral (Hình 1b)
là quan sát. Sau khi điều trị giảm dưới hydro ở
973 K, cấu trúc perovskite đã hoàn toàn bị phá hủy các
giai đoạn phát hiện chỉ là Ni ° và La2O3 (Hình 1c). Sau
15 h CO2 / CH4 cải cách, sự hiện diện của lantan oxocarbonate
La2O2CO3 được quan sát với chất xúc tác khởi
LaNiO3 (Hình 1d).
3.2. Nhiệt độ được lập trình Giảm. Các TPR trình
tập tin của LaNiO3 được thể hiện trong hình 2. Việc giảm LaNiO3
tiền thu được trong ba bước; những thay đổi liên tiếp của perovskite
cấu trúc được xác định bởi một phép đo nhiễu xạ tia X tại chỗ. Các
kết quả đã được báo cáo trong một bài báo trước đó: 14
4LaNiO3 + 2H2 f La4Ni3O10 + Ni ° + 2H2O
La4Ni3O10 + 3H2 f La2NiO4 + 2Ni ° + La2O3 + 3H2O
La2NiO4 + H2 f Ni ° + La2O3 + H2O
Từ diện tích dưới đường cong, các lượng thực nghiệm của
hydro tiêu thụ trong việc giảm được xác định. Các
giá trị dự kiến được xác định từ công thức cân bằng hóa học
LaNiO3. Giá trị thực nghiệm đã được tìm thấy là thấp hơn so với
một trong những lý thuyết. Sự khác biệt đó có thể được giải thích giả định
một độ lệch từ hóa học lượng pháp oxy, theo các
công việc của nhà Wachowski et al.15 Như vậy, bằng cách sử dụng số lượng hydro
tiêu thụ, công thức của cấu trúc perovskite được tính lại
như La + 3
Ni0.373 + Ni0. 632 + O2.68. Các TPR chỉ ra rằng
giảm LaNiO3 vào La2O3 và kim loại Ni ° được hoàn thành
vào khoảng 883 K, với tất cả các niken bên trong cấu trúc
giảm Ni °.
Các LaNiO3 perovskite sau TPR trong hydro được reoxidized
trong không khí ở 1073 K, và một thứ hai TPR được thực hiện.
hai profile TPR đã tiến rất gần, chỉ ra rằng
quá trình oxy hóa khử là đảo ngược. Để kiểm tra thời điểm này,
phổ XRD của mẫu lại bị oxy hóa trong không khí ở 1073 K sau H2
TPR đã được ghi lại. Như thể hiện trong hình 3, có vẻ như sau khi
điều trị reoxidation pha perovskite được khôi phục với
một đối xứng cao hơn so với các nguyên liệu ban đầu.