1. INRODUCTION:The exploitation and

1. INRODUCTION:
The exploitation and control of structure in methane reforming catalysts remains a
significant challenge to chemists and engineers worldwide.1 Currently, methane
conversion catalysts are limited by their ability to resist surface carbon accumulation,
sintering, and unwanted oxidation.
2,3 These mechanisms are detrimental to catalyst
lifetime and have prevented processes such as methane dry reforming from large scale
industrialization. All of these deactivation mechanisms are highly influenced by the
strength of the interaction between the active catalyst and its support, as well as the
size and shape of the active catalyst phase.
4,5
The use of wetness impregnation and
solution-phase crystallization as ways to disperse the active catalyst (e.g. Ni) onto a
high surface-area support generally leads to weak and superficial catalyst-support
interactions.
6,7 These weak interactions result in a high susceptibility to sintering, poor
redox properties, and carbon accumulation. Solid-phase crystallization of wellordered
materials has been proposed to be an effective single-step method for forming
catalysts with strong metal-support interactions. So far, investigation of this method
has largely focused on bulk and supported Perovskites (ABO3) as the parent phase
and the influence of non-stoichiometric formulations on the ability to exsolve metal
(B-atom) crystals.
8-10 These studies revealed that A-site deficiencies in conjunction
with oxygen vacancies beyond a limiting concentration (δ,lim) destabilized the
Perovskite structure sufficiently such that the B-atom would exsolve in order to
maintain the original stoichiometry shown below in Equation 1.
A1-αBO3-δ,lim → (1-α)(ABO3- δ) + αB (1)
This work investigates how shape-control of the parent LaNiO3 Perovskite
nanoparticle can be exploited to imbue a favorable size and spatial distribution of exsolved Ni crystals, a strong catalyst-support interaction, and provide for coke- and
sinter-free catalytic methane oxidation. We show how selection of parent particle
shape can lead to differences in methane conversion and carbon resistance over
several orders of magnitude. These results are considered in light of how depletion
within the parent Perovskite nanoparticle and the pathway taken during crystallization
influences the final material to enable sustainable and intelligent catalyst design.

Kết quả (Việt) 1:

1. INRODUCTION:Kiểm soát của các cấu trúc trong mêtan cải cách vẫn còn chất xúc tác và khai thác mộtcác thách thức quan trọng để nhà hóa học và kỹ sư worldwide.1 hiện nay, mêtanchất xúc tác chuyển đổi được giới hạn bởi khả năng của mình để chống lại các bề mặt carbon tích lũy,máy, và quá trình oxy hóa không mong muốn.2,3 các cơ chế được bất lợi cho chất xúc táccuộc đời và đã ngăn chặn quá trình như mêtan khô cải cách từ quy mô lớncông nghiệp hoá. Tất cả các cơ chế vô hiệu hóa cao chịu ảnh hưởng bởi cácsức mạnh của sự tương tác giữa các chất xúc tác hoạt động và hỗ trợ của nó, cũng như cácKích thước và hình dạng của chất xúc tác hoạt động giai đoạn.4,5Việc sử dụng các wetness ngâm, tẩm vàgiải pháp-giai đoạn kết tinh như là cách để giải tán các chất xúc tác hoạt động (ví dụ như Ni) vào mộtdiện tích bề mặt cao hỗ trợ thường dẫn đến yếu và trên bề mặt chất xúc tác, hỗ trợtương tác.6,7 những tương tác yếu dẫn đến một cao tính nhạy cảm với sintering, người nghèoRedox thuộc tính, và tích lũy cacbon. Pha rắn kết tinh của wellorderedtài liệu đã được đề xuất là một phương pháp duy nhất bước hiệu quả cho hình thànhchất xúc tác với mạnh kim loại-hỗ trợ tương tác. Cho đến nay, cuộc điều tra của phương pháp nàychủ yếu tập trung vào phần và được hỗ trợ Perovskites (ABO3) như cha mẹ phavà ảnh hưởng của các công thức không stoichiometric về khả năng kim loại exsolveTinh thể (B-nguyên tử).8-10, các nghiên cứu cho thấy rằng thiếu hụt trang web A kết hợpvới vị trí tuyển dụng oxy vượt quá giới hạn nồng độ (δ, lim) destabilized cácPerovskit cấu trúc đầy đủ như vậy mà các nguyên tử B sẽ exsolve đểduy trì stoichiometry gốc Hiển thị bên dưới trong phương trình 1.A1-αBO3-δ, lim → (1-α)(ABO3-δ) + αB (1)Điều tra các công việc này như thế nào hình dạng-kiểm soát của cha mẹ LaNiO3 Perovskitđó có thể được khai thác để imbue thuận lợi kích thước và không gian phân phối của các tinh thể Ni exsolved, một chất xúc tác mạnh mẽ, hỗ trợ tương tác, và cung cấp cho coke - vàmêtan miễn phí sinter chất xúc tác quá trình oxy hóa. Chúng tôi hiển thị như thế nào lựa chọn các phụ huynh hạthình dạng có thể dẫn đến sự khác biệt trong chuyển đổi mêtan và carbon kháng hơnmột số đơn đặt hàng của các cường độ. Những kết quả này được coi là trong ánh sáng của làm thế nào sự suy giảmtrong đó Perovskit cha mẹ và con đường thực hiện trong quá trình kết tinhảnh hưởng đến các tài liệu cuối cùng để cho phép thiết kế chất xúc tác bền vững và thông minh.

Kết quả (Việt) 2:

1. INRODUCTION:
Việc khai thác và kiểm soát của cấu trúc trong metan cải cách chất xúc tác vẫn còn là một
thách thức lớn cho các nhà hóa học và kỹ sư trên toàn thế giới.1 Hiện nay, methane
chất xúc tác chuyển đổi được giới hạn bởi khả năng của họ để chống lại sự tích tụ trên bề mặt carbon,
thiêu kết, và quá trình oxy hóa không mong muốn.
2,3 các cơ chế này gây bất lợi cho chất xúc tác
suốt đời và đã ngăn chặn quá trình như methane khô cải cách từ quy mô lớn
công nghiệp hóa. Tất cả những cơ chế bất hoạt được ảnh hưởng bởi các
sức mạnh của sự tương tác giữa các chất xúc tác tích cực và hỗ trợ của nó, cũng như
kích thước và hình dạng của các giai đoạn xúc tác hoạt động.
4,5
Việc sử dụng các chất ngâm tẩm ướt và
giải pháp giai đoạn kết tinh như cách để giải tán các chất xúc tác hoạt động (ví dụ như Ni) vào một
hỗ trợ diện tích bề mặt cao thường dẫn đến chất xúc tác, hỗ trợ yếu và hời hợt
tương tác.
6,7 những tương tác yếu dẫn đến sự nhạy cảm cao để thiêu kết, kém
tính oxi hóa khử, và tích lũy carbon. Pha rắn kết tinh của wellordered
vật liệu đã được đề xuất là một phương pháp duy nhất bước hiệu quả để tạo thành
chất xúc tác với các tương tác kim loại hỗ trợ mạnh. Cho đến nay, điều tra của phương pháp này
phần lớn tập trung vào số lượng lớn và được hỗ trợ perovskites (ABO3) là giai đoạn mẹ
và ảnh hưởng của các công thức không cân bằng hóa học vào khả năng exsolve kim loại
tinh thể (B-nguyên tử).
8-10 Những nghiên cứu cho thấy rằng thiếu hụt A-site kết hợp
với vị trí tuyển dụng oxy vượt nồng độ giới hạn (δ, lim) mất ổn định các
cấu trúc perovskite đủ như vậy mà B-nguyên tử sẽ exsolve để
duy trì lượng pháp ban đầu thể hiện trong phương trình 1.
A1-αBO3-δ, lim → (1-α) (ABO3- δ) + αB (1)
công việc này điều tra như thế nào hình dạng kiểm soát của cha mẹ LaNiO3 perovskite
hạt nano có thể được khai thác để nhiểm một kích thước thuận lợi và phân bố không gian của các tinh thể Ni exsolved, một catalyst- mạnh hỗ trợ tương tác, và cung cấp cho coke- và
quá trình oxy hóa metan xúc tác thiêu kết miễn phí. Chúng tôi thấy cách lựa chọn các hạt mẹ
hình dạng có thể dẫn đến sự khác biệt trong việc chuyển đổi khí methane và carbon kháng hơn
vài bậc. Các kết quả này được coi là trong ánh sáng của cách cạn kiệt
trong vòng phụ huynh perovskite hạt nano và con đường thực hiện trong tinh
ảnh hưởng đến các vật liệu cuối cùng cho phép thiết kế chất xúc tác bền vững và thông minh.