Chúng tôi đã chọn g-C3N4 như là vật liệu máy chủ lưu trữ cho việc tổng hợpelectrocatalyst chủ yếu là vì lý do sau: g-C3N4 (1)bao gồm các yếu tố không tốn kém, trái đất phong phú, gC3N4 (2) có thể dễ dàng được chuẩn bị từ thương mại có sẵn vàtài liệu bắt đầu không tốn kém, g-C3N4 (3) là hóa học kháổn định do các liên kết liên mạnh mẽ tham gia vào nó [30-32],và g-C3N4 (4) có nanosize sâu răng bao gồm bađơn vị heptazine (hình 1E), có chức năng như macrocyclic ligand phát của các ion catalytically hoạt động bằng kim loạihoặc hạt nano [33-35]. Tuy nhiên, những hấp dẫn cấu trúctính năng của g-C3N4 cần phải được cấu trúc/compositionally "nâng cấp" với electrocatalytically hoạt động nhóm để hoàn toàn cólợi thế của họ và sử dụng các tài liệu cho electrocatalysis củaCỦA CÔ.Để kết thúc này, chúng tôi đã thực hiện tổng hợp các chất xúc tác Cu-C3N4. Các phương pháp tổng hợp, chúng tôi sử dụng để làm cho các chất xúc táctham gia một One-bước tự assembly thủ tục (xem phần 2 chochi tiết về các thủ tục thử nghiệm). Phương pháp này đã được thông quatừ trước đó các báo cáo tổng hợp của Fe3 + (Zn2 +)-doped g-C3N4kết hợp các vật liệu bởi Wang et al. [33]. Đó là giá trị nhấn mạnh ở đâymặc dù rằng mặc dù những điểm tương đồng trong các cấu trúc giữa CuC3N4 báo cáo ở đây và Fe3 + (Zn2 +)-C3N4 báo cáo trong Ref. [33], nhưcũng như những điểm tương đồng của các phương pháp tổng hợp làm việc trong cả haitrường hợp, nó đã là chỉ Cu-doped g-C3N4 mà chúng tôi đã cho thấy electrocatalytic hoạt động hướng tới H2 tiến hóa phản ứng. Nói cách khác,our attempted tests of electrocatalysis of HER using the Fe3+(Zn2+)-C3N4 materials that we made as reported by Wang et al. [33] aswell as many other types of metal ion containing C3N4 were allunsuccessful.In a typical synthesis, copper(II) salt (e.g., CuCl2) was used asthe source of copper, and dicyandiamide was used as an organicmonomer for making the g-C3N4. When the mixture of copper(II)salt and dicyandiamide was thermally treated at elevated temperature (500 ◦C) under N2 protection, the dicyandiamide becameg-C3N4 while, at the same time, the copper ions were directlyself-assembled in situ within the dicyandiamide-derived g-C3N4,forming the desired Cu-C3N4 materials. The relative amount ofcopper in the Cu-C3N4 material, which can be determined by thermogravimetric (TG) analysis (see below), was varied (or controlled)by changing the molar ratio of copper(II) salt and dicyandiamide. Inthis work, two Cu-C3N4 samples with different amount of copper,denoted hereafter as 0.12Cu-C3N4 and 0.31Cu-C3N4, because themolar ratios of Cu/g-C3N4 in them were found to be 0.12:1.00 and0.31:1.00, respectively, (see below) were synthesized. Pure g-C3N4was also synthesized to serve as a reference material to comparethe structures, properties, and electrocatalytic activities with thoseof Cu-C3N4 materials. The BET surface areas of g-C3N4 and Cu-C3N4materials are found to be nearly similar (e.g., 10 cm2/g and 6 cm2/gcho g-C3N4 và 0.12Cu-C3N4, tương ứng).
đang được dịch, vui lòng đợi..