toluene conversion and stable perfo

toluene conversion and stable performance for 8 h of reaction
time. The stable performance of LaNi0.8Fe0.2O3 catalyst could
be due to the strong interaction between metal and support
which is later discussed in TPR result.
Since the steam reforming of toluene reaction can also
produce carbon as a side product, all spent catalysts were
characterized with TGA. Fig. 3 shows the carbon formation
rate for all spent NieFe perovskite catalysts. It can be seen
that the carbon formation on spent perovskite catalysts is
lower with decreasing amount of Ni since only Ni can catalyze
the reaction and produce carbon. It is important to note that
the amount of Fe on the LaNi0.8Fe0.2O3 catalyst is only 20%, but
the carbon formation rate on the spent LaNi0.8Fe0.2O3 catalyst
is half of the carbon formation rate on the spent LaNiO3
catalyst, showing that the carbon formation rate does not
decrease linearly with decreasing amount of Ni or increasing
amount of Fe. This suggests that the presence of Fe can help to
reduce the carbon formation rate, probably due to the redox
property of Fe which can supply oxygen species to oxidize the
surface carbon. The redox property of Fe to supply oxygen
species for suppressing coke formation has been reported in
biomass gasification [21]. In other literature [42], it was reported
that the presence of Fe on La0.8Sr0.2Ni0.8Fe0.2O3 perovskite
catalyst helped to suppress carbon formation rate to
negligible amount in CO2 reforming of methane due to higher
amount of lattice oxygen which can form higher amount of
oxycarbonate species in the presence of CO2 to oxidize the
surface carbon. However, in this reaction system (steam
reforming of toluene), there is no CO2 in the feed, hence
LaNi0.8Fe0.2O3 catalyst still produces carbon, but at low carbon
formation rate.
3.2. Catalyst characterizations
Fig. 4 shows the TPR profiles of NieFe perovskite catalysts. For
LaNiO3 perovskite catalysts, it was reported in literature that
the reduction process proceeds according to the following
transition scheme [43]:
2LaNiO3 þ H2/La2Ni2O5 þ H2O
La2Ni2O5 þ 2H2/2Ni0 þ La2O3 þ 2H2O
The first peak at 350e450 C can be attributed to the
reduction of LaNiO3 where LaNiO3 is reduced from Ni3þ to Ni2þ
with the formation of a La2Ni2O5 phase [43e46]. The second
peak at around 550 C can be assigned to the reduction of
nickel oxide species from Ni2þ to Ni0 [44,47]. This result indicates
that the perovskite structure of LaNiO3 catalyst,
formed after calcination of the catalysts, is destroyed upon
reduction at 600 C to form Ni0 metal particles supported on
La2O3.
For reduction of Fe catalyst, it was reported [48e50] that the
reduction from Fe3O4 to metallic Fe will pass through two-stage reduction from Fe2O3 to Fe3O4 where the TPR peak can be
observed at 300e450 C followed by reduction from Fe3O4 to
metallic Fe where the TPR peak can observed at 500e900 C.
However, no peaks are observed on TPR profile of LaFeO3
catalyst, suggesting that Fe forms strong interaction with
La2O3 in perovskite structure and this LaFeO3 structure cannot
be reduced below 900 C.
Upon comparing the TPR profiles for various catalysts
with different NieFe molar ratios, it is observed that the first
TPR peak corresponding to the reduction of Ni3þ to Ni2þ
slightly shifts to lower temperatures, from 360 C to 320 C
with decreasing amount of Ni. This observation is in accordance
with literature report [47]. On the other hand, with
decreasing amount of Ni, the second temperature peak shifts
to even higher temperatures from 540 C to 800 C, as indicated
by the arrow in Fig. 4. This second peak can be attributed
to the reduction of strongly interacted Fe with catalyst
support with the aid of Ni [51]. The presence of this peak
indicates the interaction between Ni and Fe to form bimetallic
particles which is confirmed later by XRD result. Literature
studies have concluded that for catalysts that contain
Ni, Fe and La, a fraction of the Fe undergoes reduction with
the aid of Ni and NieFe bimetallic particles are formed after
the reduction process [40,44,51,52]. The shifting of the
reduction peak of NieFe bimetallic particles to higher temperature
suggests the stronger interaction between bimetallic
NieFe and the support in LaNixFe1
xO3 catalyst since pure Fe
has very strong interaction with La2O3, therefore, the higher
amount of Fe makes the reduction of NieFe bimetallic particles
harder.
Table

Kết quả (Việt) 1:

chuyển đổi toluene, hiệu suất ổn định cho 8 h của phản ứngthời gian. Hiệu suất ổn định của chất xúc tác LaNi0.8Fe0.2O3 có thểlà do tương tác mạnh giữa kim loại và hỗ trợmà sau này được thảo luận trong TPR quả.Vì hơi nước, cải cách của toluene phản ứng cũng có thểsản xuất cacbon như một sản phẩm phụ, đã tất cả đã qua sử dụng chất xúc tácđặc trưng với TGA. Hình 3 cho thấy sự hình thành carbontỷ lệ cho tất cả các chi tiêu NieFe Perovskit chất xúc tác. Nó có thể được nhìn thấysự hình thành carbon trên dành Perovskit chất xúc tácthấp hơn với giảm số lượng các Ni vì chỉ Ni có thể xúc tácphản ứng và sản xuất carbon. Nó là quan trọng cần lưu ý rằngsố lượng Fe vào LaNi0.8Fe0.2O3 chất xúc tác là chỉ có 20%, nhưngtỷ lệ hình thành carbon trên chất xúc tác LaNi0.8Fe0.2O3 đã qua sử dụngmột nửa tỷ lệ hình thành carbon trên LaNiO3 đã qua sử dụngchất xúc tác, Đang hiển thị rằng tỷ lệ hình thành carbon khônggiảm tuyến tính với giảm số lượng các Ni hoặc tăngsố lượng Fe. Điều này cho thấy rằng sự hiện diện của Fe có thể giúpgiảm tỷ lệ hình thành carbon, có thể là do redoxbất động sản của Fe mà có thể cung cấp oxy loài để ôxi hóa cácbề mặt cacbon. Bất động sản redox của Fe để cung cấp oxyloài cho trấn áp sự hình thành của coke đã được báo cáo trongnhiên liệu sinh học gasification [21]. Trong văn học khác [42], nó đã được báo cáorằng sự hiện diện của Fe vào La0.8Sr0.2Ni0.8Fe0.2O3 Perovskitchất xúc tác giúp để ngăn chặn tỉ lệ hình thành carbonsố lượng không đáng kể trong CO2 cải cách của metan do cao hơnlượng oxy lưới mà có thể hình thức cao hơn số lượngoxycarbonate loài sự hiện diện của CO2 để ôxi hóa cácbề mặt cacbon. Tuy nhiên, trong hệ thống phản ứng này (hơicải cách của toluene), không có không có khí CO2 trong nguồn cấp dữ liệu, do đóChất xúc tác LaNi0.8Fe0.2O3 vẫn còn sản xuất các-bon, nhưng tại carbon thấptỷ lệ hình thành.3.2. chất xúc tác characterizationsHình 4 cho thấy cấu hình TPR của chất xúc tác Perovskit NieFe. ChoChất xúc tác Perovskit LaNiO3, nó đã được báo cáo trong văn học màquá trình giảm tiền thu được theo sauchuyển tiếp các đề án [43]:2LaNiO3 þ þ H2/La2Ni2O5 H2OLa2Ni2O5 þ 2H 2/2Ni0 þ La2O3 þ 2H2OĐỉnh cao đầu tiên tại 350e450 C có thể được quy cho cácgiảm LaNiO3 nơi LaNiO3 giảm xuống từ Ni3þ đến Ni2þvới sự hình thành của một giai đoạn La2Ni2O5 [43e46]. Thứ haiđỉnh cao lúc khoảng 550 C có thể được chỉ định để giảmNiken oxit loài từ Ni2þ để Ni0 [44,47]. Kết quả này chỉ rađó hay cấu trúc perovskite LaNiO3 chất xúc tác,được thành lập sau khi calcination của chất xúc tác, là bị phá hủy khigiảm ở 600 C để hình thức Ni0 kim loại hạt hỗ trợ trênLa2O3.Để giảm chất xúc tác Fe, nó đã là báo cáo [48e50] mà cácgiảm từ Fe3O4 đến kim loại Fe sẽ đi qua hai giai đoạn giảm từ Fe2O3 to Fe3O4 nơi đỉnh TPR có thểquan sát tại 300e450 C theo giảm từ Fe3O4 đểkim loại Fe nơi đỉnh TPR có thể quan sát thấy ở 500e900 C.Tuy nhiên, đỉnh núi không có được quan sát thấy trên TPR tiểu sử của LaFeO3chất xúc tác, cho thấy rằng hình thức Fe của tương tác mạnh vớiLa2O3 hay cấu trúc perovskite và cấu trúc LaFeO3 này không thểđược giảm dưới 900 C.Khi so sánh cấu hình TPR cho chất xúc tác khác nhauvới khác nhau tỷ lệ Mol NieFe, nó quan sát thấy rằng người đầu tiênTPR đỉnh tương ứng để giảm Ni3þ đến Ni2þmột chút thay đổi nhiệt độ thấp, từ 360 C đến 320 Cvới cách giảm số lượng các Ni. Quan sát này là phù hợpvới văn học các báo cáo [47]. Mặt khác, vớigiảm số lượng các Ni, đỉnh cao thứ hai của nhiệt độ thay đổithậm chí cao hơn nhiệt độ từ 540 C đến 800 C, như được chỉ rabởi mũi tên ở hình 4. Có thể được cho là đỉnh cao thứ hai nàysự sụt giảm của Fe mạnh mẽ tương tác với chất xúc táchỗ trợ với sự trợ giúp của Ni [51]. Sự hiện diện của đỉnh nàychỉ ra sự tương tác giữa Ni và Fe để tạo thành bimetallichạt được xác nhận sau đó theo kết quả XRD. Văn họcnghiên cứu đã kết luận rằng cho chất xúc tác có chứaNi, Fe và La, một phần nhỏ của Fe trải qua giảm vớisự trợ giúp của Ni và NieFe hạt bimetallic được hình thành sau khiquá trình giảm [40,44,51,52]. Việc chuyển đổi của cácgiảm đỉnh NieFe bimetallic hạt để nhiệt độ caocho thấy sự tương tác mạnh giữa bimetallicNieFe và hỗ trợ trong chất xúc tác xO3 LaNixFe1 từ tinh khiết Fecó tương tác rất mạnh với La2O3, do đó, càng caosố lượng Fe làm giảm NieFe bimetallic hạtkhó khăn hơn.Bàn

Kết quả (Việt) 2:

chuyển đổi toluene và hoạt động ổn định trong 8 h phản ứng
thời gian. Các hoạt động ổn định của LaNi0.8Fe0.2O3 chất xúc tác có thể
là do sự tương tác mạnh mẽ giữa kim loại và hỗ trợ
mà sau này được thảo luận trong kết quả TPR.
Kể từ khi tái lập hơi nước của phản ứng toluen cũng có thể
tạo ra khí như một sản phẩm phụ, tất cả các chất xúc tác đã dành được
đặc trưng với TGA. Sung. 3 cho thấy sự hình thành carbon
tỷ lệ cho tất cả các chi NieFe perovskite chất xúc tác. Có thể thấy
rằng sự hình thành carbon trên xúc tác perovskit chi là
thấp hơn với giảm lượng Ni vì chỉ có Ni có thể xúc tác
phản ứng và sản xuất carbon. Điều quan trọng cần lưu ý là
lượng Fe trên chất xúc tác LaNi0.8Fe0.2O3 chỉ là 20%, nhưng
tỷ lệ hình thành carbon trên dành LaNi0.8Fe0.2O3 chất xúc tác
là một nửa của tỷ lệ hình thành carbon trên dành LaNiO3
chất xúc tác, cho thấy tỷ lệ hình thành carbon không
giảm tuyến tính với giảm lượng Ni hoặc làm tăng
số lượng của Fe. Điều này cho thấy sự hiện diện của Fe có thể giúp
giảm tỷ lệ hình thành carbon, có thể là do sự oxi hóa khử
tài sản của Fe có thể cung cấp ôxy để ôxy hóa các
-bon bề mặt. Thuộc tính oxy hóa khử của Fe để cung cấp oxy
loài để trấn áp sự hình thành than cốc đã được báo cáo trong
sinh khối khí hóa [21]. Trong văn học khác [42], nó đã được báo cáo
rằng sự hiện diện của Fe vào La0.8Sr0.2Ni0.8Fe0.2O3 perovskite
chất xúc tác giúp ngăn chặn tỷ lệ hình thành carbon để
số lượng không đáng kể trong cải cách CO2 của khí mêtan do cao hơn
lượng ôxy lưới mà có thể hình thành số tiền cao hơn của
loài oxycarbonate trong sự hiện diện của CO2 để oxy hóa các
-bon bề mặt. Tuy nhiên, trong hệ thống phản ứng này (hơi nước
cải cách của toluene), không có CO2 trong thức ăn, do đó
LaNi0.8Fe0.2O3 chất xúc tác vẫn sản xuất carbon, nhưng ít carbon thấp
tỷ lệ hình thành.
3.2. Catalyst tả những đặc điểm
hình. 4 cho thấy các cấu TPR của các chất xúc tác perovskit NieFe. Đối với
LaNiO3 chất xúc tác perovskit, nó đã được báo cáo trong văn học mà
số tiền thu được quá trình giảm theo sau
chương trình chuyển tiếp [43]:
2LaNiO3 þ H2 / La2Ni2O5 þ H2O
La2Ni2O5 þ 2H2 / 2Ni0 þ La2O3 þ 2H2O
Các đỉnh cao đầu tiên tại 350e450 C có thể được quy đến
giảm LaNiO3 nơi LaNiO3 giảm từ Ni3þ để Ni2þ
với sự hình thành của một giai đoạn La2Ni2O5 [43e46]. Thứ hai
đỉnh cao khoảng 550 C có thể được chỉ định để giảm các
loài oxit niken từ Ni2þ để Ni0 [44,47]. Kết quả này chỉ ra
rằng cấu trúc perovskite của LaNiO3 chất xúc tác,
hình thành sau khi nung các chất xúc tác, được hủy nhờ
giảm ở 600 C để tạo thành các hạt kim loại Ni0 hỗ trợ trên
La2O3.
Để giảm của Fe xúc tác, nó được báo cáo [48e50] rằng
giảm từ Fe3O4 để kim Fe sẽ đi qua giảm hai giai đoạn từ Fe2O3 để Fe3O4 nơi đỉnh TPR có thể được
quan sát thấy ở 300e450 C theo sau giảm từ Fe3O4 để
kim Fe nơi đỉnh TPR có thể quan sát thấy ở 500e900 C.
Tuy nhiên, không có đỉnh được quan sát trên hồ sơ TPR của LaFeO3
chất xúc tác, cho thấy Fe hình tương tác mạnh mẽ với
La2O3 trong cấu trúc perovskite và cơ cấu LaFeO3 này không thể
giảm xuống dưới 900 C.
sau khi so sánh các cấu TPR cho các chất xúc tác khác nhau
với tỷ lệ NieFe mol khác nhau, nó được quan sát thấy rằng người đầu tiên
đỉnh TPR tương ứng với việc giảm Ni3þ để Ni2þ
chút thay đổi để giảm nhiệt độ, từ 360 C đến 320 C
với giảm lượng Ni. Quan sát này là phù hợp
với báo cáo văn học [47]. Mặt khác, với
giảm lượng Ni, sự thay đổi nhiệt độ đỉnh cao thứ hai
với nhiệt độ cao hơn từ 540 C đến 800 C, như được chỉ ra
bởi mũi tên trong hình. 4. đỉnh cao thứ hai này có thể là do
sự giảm tương tác mạnh mẽ Fe với chất xúc tác
hỗ trợ với sự trợ giúp của Ni [51]. Sự hiện diện của đỉnh này
chỉ ra sự tương tác giữa Ni và Fe để tạo thành hai kim loại
hạt được xác nhận sau đó bằng kết quả XRD. Văn học
nghiên cứu đã kết luận rằng các chất xúc tác có chứa
Ni, Fe và La, một phần nhỏ của Fe trải qua giảm với
sự trợ giúp của Ni và NieFe hạt hai kim loại được hình thành sau
quá trình giảm [40,44,51,52]. Việc chuyển các
đỉnh giảm hạt lưỡng kim NieFe đến nhiệt độ cao hơn
cho thấy sự tương tác mạnh mẽ hơn giữa hai kim loại
NieFe và hỗ trợ trong LaNixFe1? Chất xúc tác xO3 từ tinh khiết Fe
có sự tương tác rất mạnh với La2O3, do đó, cao hơn
lượng Fe khiến việc giảm NieFe hạt lưỡng kim
khó khăn hơn.
Bảng