Severe Deactivation of a LaNiO3 Per

Severe Deactivation of a LaNiO3 Perovskite-Type Catalyst Precursor with H2S during Methane Dry Reforming
A LaNiO3 perovskite-type oxide catalyst precursor was prepared by the autocombustion method. The catalysts were submitted to a different process of H2S poisoning, before and after reduction, as well as duringreformingreactions,usingdifferentH2Sconcentrations(0-250ppm).Deactivationbecomesfaster by increasing the H2S concentration. The materials before and after the ex situ and in situ poisoning processes were characterized by X-ray diffraction. In all cases, the metal and support were severely affected. Nickel sulfides with different stoichiometry (NixSy), lanthanum oxysulfide (La2O2S), and lanthanum sulfide (LaSy) were observed.
Introduction
The methane dry reforming process has become an important research topic because it may represent an option for processingmethanegassourcesrichincarbondioxide,suchas the case of biogas and some natural gas fields around the world.This reaction allowsfor theproduction of syngas from whichit ispossible toobtain hydrogen by the water-gas shift reaction as well as the production of oxygenated compounds through Fischer-Tropsch synthesis.1 The main objective of the research in this area has been the production of catalysts with high activity and resistance to carbon deposition, which is the main drawback of this process.2 In this context, it has been found that catalysts based on noble metals (Rh, Ru, and Pt)1-4 have the best performance in methane-reforming reactions. However, cost analysis showsthat Ni-based catalysts1,5 arethemost suitable forindustrialapplicationsbecausetheyhaveahigheractivity/ cost ratio and are more abundant. On the other hand, concerning the reforming catalyst supports, it has been observed that basic supports or the addition of basic oxides or partially reducible oxides, such as oxides of lanthanides (La2O3 and CexOy),6-9 contribute to the reduction of carbon deposits during the reaction. Many authors have shown that
catalysts derived from the reduction of structures, such as La1-xAxNi1-yByO3(δ perovskite-type oxides,2,7,10-12 have high dispersion of the metallic phase and also have better redox and basicity properties, which favor the reforming reaction and provide the catalysts with very good performance and very high resistance to coke deposition. However, none of the research described above has taken into account the effect of the presence of sulfur compounds commonly found in natural gas and biogas. The H2S concentration in naturalgasdependsuponthegasfield.TheH2Sconcentration canvaryfromafewpartsperbilliontovaluesashighas5%.13 The purpose of this paper is to obtain some insight into the poisoning mechanisms of the catalysts derived from a perovskite.

Kết quả (Việt) 1:

Vô hiệu hóa nghiêm trọng của một tiền thân của chất xúc tác Perovskit kiểu LaNiO3 với H2S trong mêtan khô cải cáchTiền thân của chất xúc tác ôxít LaNiO3 Perovskit-loại đã được chuẩn bị bằng phương pháp autocombustion. Các chất xúc tác đã được gửi đến một quá trình khác nhau của H2S ngộ độc, trước và sau khi giảm, cũng như duringreformingreactions,usingdifferentH2Sconcentrations(0-250ppm). Deactivationbecomesfaster bằng cách tăng nồng độ H2S. Các vật liệu trước và sau khi ex situ và các quá trình ngộ độc tại chỗ đã được đặc trưng bởi nhiễu xạ tia x. Trong mọi trường hợp, các kim loại và hỗ trợ bị ảnh hưởng nghiêm trọng. Niken sulfua khác nhau stoichiometry (NixSy), Lantan oxysulfide (La2O2S) và Lantan sulfua (LaSy) đã được quan sát.Giới thiệuQuá trình cải cách khô mêtan đã trở thành một chủ đề nghiên cứu quan trọng bởi vì nó có thể đại diện cho một lựa chọn cho processingmethanegassourcesrichincarbondioxide, suchas trường hợp khí sinh học và một số lĩnh vực khí đốt tự nhiên trên khắp thế giới. Theproduction allowsfor phản ứng này của syngas từ whichit ispossible toobtain hydro bằng phản ứng chuyển nước và khí, cũng như sản xuất các hợp chất oxy hóa qua Fischer-Tropsch synthesis.1 mục tiêu chính của nghiên cứu trong lĩnh vực này đã là sản xuất chất xúc tác với hoạt động cao và sức đề kháng để lắng đọng carbon, đó là nhược điểm chính của này process.2 trong bối cảnh này , nó đã được tìm thấy là chất xúc tác dựa trên noble kim loại (Rh, Ru và Pt) 1-4 có hiệu suất tốt nhất trong mêtan cải cách phản ứng. Tuy nhiên, chi phí phân tích showsthat Ni dựa trên catalysts1, 5 arethemost phù hợp forindustrialapplicationsbecausetheyhaveahigheractivity / chi phí tỷ lệ và được phong phú hơn. Mặt khác, liên quan đến cải cách chất xúc tác hỗ trợ, nó đã được quan sát thấy rằng hỗ trợ cơ bản hoặc bổ sung các ôxit cơ bản hoặc một phần reducible oxit, chẳng hạn như oxit của kim loại nhóm Lantan (La2O3 và CexOy), 6-9 góp phần giảm tiền gửi carbon trong phản ứng. Nhiều tác giả đã chỉ ra rằngchất xúc tác xuất phát từ việc giảm các cấu trúc, chẳng hạn như La1-xAxNi1-yByO3(δ perovskite-type oxides,2,7,10-12 have high dispersion of the metallic phase and also have better redox and basicity properties, which favor the reforming reaction and provide the catalysts with very good performance and very high resistance to coke deposition. Tuy nhiên, không ai trong số các nghiên cứu mô tả ở trên có đưa vào tài khoản các hiệu ứng của sự hiện diện của các hợp chất lưu huỳnh thường được tìm thấy trong tự nhiên khí và khí sinh học. Nồng độ H2S trong naturalgasdependsuponthegasfield. TheH2Sconcentration canvaryfromafewpartsperbilliontovaluesashighas5%.13 mục đích của giấy này là để có được một số sâu vào các cơ chế ngộ độc của chất xúc tác có nguồn gốc từ một Perovskit.

Kết quả (Việt) 2:

Vô hiệu hóa nghiêm trọng của một LaNiO3 perovskite-Type Catalyst Tiền thân với H2S trong Methane khô Cải
Một LaNiO3 perovskite loại oxit chất xúc tác tiền thân đã được chuẩn bị theo phương pháp autocombustion. Các chất xúc tác đã được gửi đến một quá trình khác nhau của H2S ngộ độc, trước và sau khi giảm, cũng như duringreformingreactions, usingdifferentH2Sconcentrations (0-250ppm) .Deactivationbecomesfaster bằng cách tăng nồng độ H2S. Các nguyên vật liệu trước và sau khi ex situ và trong quá trình ngộ độc tại chỗ được đặc trưng bởi sự nhiễu xạ X-ray. Trong tất cả các trường hợp, các kim loại và hỗ trợ đã bị ảnh hưởng nghiêm trọng. Sulfide Nickel với lượng pháp khác nhau (NixSy), lantan oxysulfide (La2O2S), và lanthanum sulfide (LaSy) đã được quan sát.
Giới thiệu
quá trình cải cách Mêtan khô đã trở thành một chủ đề nghiên cứu quan trọng vì nó có thể đại diện cho một lựa chọn cho processingmethanegassourcesrichincarbondioxide, suchas trường hợp của khí sinh học và một số lĩnh vực khí đốt tự nhiên xung quanh phản ứng thế giới.Sản allowsfor trình sản xuất của khí tổng hợp từ whichit ispossible toobtain hydro bằng các phản ứng chuyển nước và khí cũng như việc sản xuất các hợp chất oxy hóa thông qua Fischer-Tropsch synthesis.1 mục tiêu chính của nghiên cứu này khu vực đã được sản xuất chất xúc tác có hoạt tính cao và khả năng chống đọng carbon, đó là nhược điểm chính của process.2 này trong bối cảnh này, nó đã được tìm thấy rằng chất xúc tác dựa trên kim loại quý tộc (Rh, Ru, và Pt) 1- 4 có hiệu suất tốt nhất trong các phản ứng metan-cải cách. Tuy nhiên, phân tích chi phí catalysts1,5 showsthat Ni-dựa arethemost forindustrialapplicationsbecausetheyhaveahigheractivity chi phí / tỷ lệ phù hợp và phong phú hơn. Mặt khác, liên quan đến các chất xúc tác cải cách hỗ trợ, nó đã được quan sát thấy rằng hỗ trợ cơ bản hoặc bổ sung oxit cơ bản hoặc oxit một phần khử, chẳng hạn như các oxit của nguyên tố nhóm Lantan (La2O3 và CexOy), 6-9 góp phần làm giảm các khoản tiền gửi carbon trong phản ứng. Nhiều tác giả đã chỉ ra rằng
các chất xúc tác có nguồn gốc từ việc giảm các cấu trúc, chẳng hạn như LA1-xAxNi1-yByO3 (δ perovskite loại oxit, 2,7,10-12 có độ phân tán cao của giai đoạn kim loại và cũng có oxi hóa khử và tánh chất diêm cơ tính tốt hơn, trong đó ưu tiên cho các phản ứng cải cách và cung cấp các chất xúc tác với hiệu suất rất tốt và sức đề kháng rất cao để lắng đọng cốc. Tuy nhiên, không ai trong số các nghiên cứu mô tả ở trên đã tính đến ảnh hưởng của sự hiện diện của các hợp chất lưu huỳnh thường được tìm thấy trong khí tự nhiên và khí sinh học. các nồng độ H2S trong naturalgasdependsuponthegasfield.TheH2Sconcentration canvaryfromafewpartsperbilliontovaluesashighas5% .13 mục đích của bài viết này là để có được một số cái nhìn sâu sắc vào các cơ chế ngộ độc của các chất xúc tác có nguồn gốc từ một perovskite.