CONCLUSIONS In summary, we have dev

CONCLUSIONS In summary, we have developed a copper catalyzed method for direct β-functionalization of unactivated ketones with a wide range of nitrogen, oxygen and carbon nucleophiles, which proceeds through a tandem ketone dehydrogenation conjugate addition sequence. This protocol obviates the need for additional preparation steps and carefully handing of α,β unsaturated ketones, and therefore opens up a new door to construction of β- functionalized ketones in a highly efficient fashion. This coupling also shows excellent functional group tolerance as well as high chemoand regioselectivity due to its mild oxidative conditions. Mechanistic studies were carried out to provide indepth insight into this transformation using control experiments, kinetic studies, identification of reaction intermediates and KIE measurements. As disclosed by mechanistic studies, our Cu catalyzed dehydrogenation of ketones represents an unprecedented radical based process. We expect that our mechanistic findings will be useful for the development of new methodologies as well as the catalysts of the first row transition-metals.

Kết quả (Việt) 1:

Kết luận trong bản tóm tắt, chúng tôi đã phát triển một phương pháp đồng xúc tác trực tiếp β-functionalization của unactivated xeton với một loạt các nitơ, oxy và cacbon nucleophiles, mà tiền thu được thông qua một tandem xeton nhất liên hợp ngoài chuỗi. Giao thức này obviates sự cần thiết cho các bước chuẩn bị bổ sung và cẩn thận bàn giao của α, β xeton không bão hòa, và do đó mở ra một cánh cửa mới để xây dựng các β - ngành xeton trong một thời trang rất hiệu quả. Khớp nối này cũng cho thấy nhóm chức tuyệt vời dung sai cũng như cao chemoand regioselectivity do điều kiện oxy hóa nhẹ của nó. Mechanistic nghiên cứu đã được thực hiện để cung cấp indepth cái nhìn sâu sắc này chuyển đổi bằng cách sử dụng điều khiển các thí nghiệm, động lực học, xác định các phản ứng trung gian và các phép đo KIE. Như được tiết lộ bởi các nghiên cứu mechanistic, chúng tôi nhất xeton Cu xúc tác tượng trưng cho một quá trình dựa trên căn bản chưa từng có. Chúng tôi hy vọng rằng chúng tôi phát hiện mechanistic sẽ hữu ích cho sự phát triển của phương pháp mới và chất xúc tác đầu tiên hàng chuyển tiếp-kim loại.

Kết quả (Việt) 2:

KẾT LUẬN Tóm lại, chúng tôi đã phát triển một phương pháp xúc tác đồng cho trực tiếp β-functionalization ketone unactivated với một loạt các nucleophiles nitơ, oxy và carbon, trong đó tiến hành thông qua một chuỗi khử liên hợp Ngoài ra song song xeton. Giao thức này obviates sự cần thiết cho các bước chuẩn bị bổ sung và cẩn thận đưa cho của α, xeton không no β, và do đó mở ra một cánh cửa mới để xây dựng các xeton chức năng hóa β- trong một thời trang hiệu quả cao. khớp nối này cũng cho thấy khả năng chịu nhóm chức năng tuyệt vời cũng như chemoand regioselectivity cao do điều kiện oxy hóa nhẹ của nó. nghiên cứu cơ học đã được thực hiện để cung cấp cái nhìn sâu sắc sâu sắc vào sự chuyển đổi này sử dụng các thí nghiệm kiểm soát, nghiên cứu động học, xác định các trung gian phản ứng và các phép đo KIE. Như được trình bày bởi các nghiên cứu cơ học, Cu chúng tôi xúc tác khử ketone đại diện cho một quá trình chưa từng dựa triệt để. Chúng tôi hy vọng rằng phát hiện của cơ học của chúng tôi sẽ có ích cho việc phát triển các phương pháp mới cũng như các chất xúc tác của hàng đầu tiên chuyển kim loại.