Temperature programmed regeneration

Temperature programmed regeneration of 10Ni/CZ in 4.2 vol%

O2 in Ar is presented in Fig. 4. The total oxidation of carbon deposits
starts at 280 ◦ C and take place up to 470 ◦ C. Then, some part of CO2
reacts with carbon deposits forming CO. Such regeneration leads to
complete re-oxidation of tested catalyst. XRD analysis after regen-
eration revealed the presence of NiO on catalysts surface (Fig. 2c).
Taking into account previous results, a catalytic sequence of
steam reforming of model tar compounds, can be assumed on
Ni0 (symbolized by “*” hereafter). The first step of the SR cat-
alytic sequence is the adsorption and multilevel dehydrogenation
of hydrocarbon on Ni0 active sites ((9) and (10)). It results in active,
surface carbon (C*) formation, which is oxidized to CO* by oxygen
(O*) (12) coming from H2 O dissociation on Ni0 (11). After CO des-
orption to the gas phase (13), the active site “*” is regenerated and
able to decompose another HC or H2 O molecule.
The WGS reaction runs in parallel to SR. Some part of CO
may react with the active oxygen forming CO2 (14). Hydrocarbon
decomposition and dehydrogenation was proved by TPSR carried
out in the absence of H2 O on the support and on 10Ni/CZ (Fig. 5).
A high amount of oxygen stored in ceria-zirconia is able to decom-
pose toluene to CO and H2 from 565 and 460 ◦ C on CZ and 10Ni/CZ
respectively. Nevertheless, C7 H8 dehydrogenation on CZ starts at
500 ◦ C. It indicates that ceria-zirconia has a high ability to decom-
pose toluene, but the addition of nickel significantly improves its
activity. Moreover, this experiment reveals, that there are at least
two kinds of active sites involved in hydrocarbon decomposition:
active site on the support and Ni0 .
The ensemble of main reactions occurring on Ni0 active sites
can be summarized as follows, leading to HC decomposition to *C
(active carbon), water dissociation leading to *O, with subsequent
H2 (from HC and water) and CO formations. The kinetic coupling of
WGS with SR on *O intermediate species appears through reactions
(11) for SR and (14) for WGS.

Kết quả (Việt) 2:

Nhiệt độ được lập trình tái sinh của 10Ni / CZ trong 4,2 vol% O2 trong Ar được trình bày trong hình. 4. Tổng số oxi hóa của các khoản tiền gửi carbon bắt đầu tại 280 ◦ C và diễn ra lên đến 470 ◦ C. Sau đó, một số phần của CO2 phản ứng với các khoản tiền gửi carbon tạo thành CO. Tái sinh như vậy sẽ dẫn đến hoàn lại quá trình oxy hóa của chất xúc tác kiểm tra. Phân tích XRD sau regen- eration tiết lộ sự hiện diện của các chất xúc tác NiO trên bề mặt (Hình 2c.). Có tính đến kết quả trước đó, một chuỗi xúc tác của hơi nước của các hợp chất tar mô hình, có thể giả định trên Ni0 (tượng trưng bằng "*" sau đây) . Bước đầu tiên của cat- SR chuỗi alytic là hấp phụ và khử multilevel của hydrocarbon trên Ni0 các trang web đang hoạt động ((9) và (10)). Nó là kết quả trong hoạt động, carbon bề mặt (C *) hình thành, được oxy hóa thành CO * bởi oxy (O *) (12) đến từ H2 O phân ly trên Ni0 (11). Sau CO des- orption để pha khí (13), vị trí hoạt động "*" được tái sinh và có thể phân hủy một HC hoặc H2 O phân tử. Các phản ứng WGS chạy song song với SR. Một số phần của CO có thể phản ứng với oxy tạo thành hoạt động CO2 (14). Hydrocarbon phân hủy và khử đã được chứng minh bởi TPSR thực hiện trong sự vắng mặt của H2 O vào sự hỗ trợ và trên 10Ni / CZ (Fig. 5). Một lượng oxy cao được lưu trữ trong ceria-zirconia có thể decom- gây toluene để CO và H2 từ 565 và 460 ◦ C trên CZ và 10Ni / CZ tương ứng. Tuy nhiên, C7 H8 khử trên CZ bắt đầu từ 500 ◦ C. Nó chỉ ra rằng ceria-zirconia có một khả năng cao để decom- gây toluene, nhưng sự bổ sung của niken cải thiện đáng kể của nó hoạt động. Hơn nữa, thí nghiệm này cho thấy, rằng có ít nhất hai loại trang web đang hoạt động có liên quan đến hydrocarbon phân hủy:. Trang web đang hoạt động trên sự hỗ trợ và Ni0 Các tập hợp các phản ứng chính xảy ra trên Ni0 các trang web đang hoạt động có thể được tóm tắt như sau, dẫn đến HC phân hủy * C (than hoạt tính), phân ly nước dẫn đến * O, với sau H2 (từ HC và nước) và sự hình thành CO. Các khớp nối động học của WGS với SR trên * O loài trung gian xuất hiện thông qua các phản ứng (11) cho SR và (14) cho WGS.