IntroductionThe established environ

Introduction
The established environmental impacts resulting from fossil fuels have stimulated urgent efforts to decarbonize our fuel sources. Hydrogen is the ultimate carbon-free energy carrier—it possesses the highest energy density among chemical fuels and water is the sole combustion product. Although major car manufacturers have made commitments to hydrogen as a ‘fuel of the future’1, hydrogen storage for FCEVs (fuel cell electric vehicles) currently relies on compressed gas tanks2. These are unable to meet long-term storage targets and severely compromise on-board occupancy. Metal hydrides for solid-state hydrogen storage are one of the few materials capable of providing sufficient storage density required to meet these long-term targets. However, simultaneously meeting gravimetric, volumetric, thermodynamic and kinetic requirements has proven challenging, owing to the strong binding enthalpies for the metal hydride bonds, long diffusion path lengths and oxidative instability of zero-valent metals. Although nanostructuring has been shown to optimize binding enthalpies3, synthesis and oxidative stabilization of metallic nanocrystals remains a challenge4. Protection strategies against oxidization and sintering of nanocrystals often involve embedding these crystals in dense matrices, which add considerable ‘dead’ mass to the composite, in turn decreasing gravimetric and volumetric density. Thus, although metal hydrides show the most promise for non-cryogenic applications, it remains true that no single material has met all of these essential criteria5,6.

Here we demonstrate mixed dimensional reduced graphene oxide (GO)/Mg nanocrystal hybrids as a novel high-performance materials platform for solid-state hydrogen storage. After the first report of the preparation of individual graphene sheets in 2004 (refs 7, 8), its unique optoelectronic properties attracted great attention. GO, formerly considered just a precursor for the synthesis of graphene, has begun to find independent applications in water purification and gas separations due to its hydrophilicity, chemical structure and atomistic pore size diameters9,10. For example, GO membranes have recently been explored as materials for crucial gas separation challenges. Interestingly, these studies have shown extreme permeability for H2 relative to other atmospheric gases such as O2 and N2, thus providing a potential avenue for use as an atomically thin, selective barrier layer for sensitive hydrogen storage materials. Furthermore, related studies have shown that reduction of GO to form reduced GO (rGO) further results in a dramatic decrease in water permeance, while maintaining desirable gas permeability characteristics11. In this study, we have prepared mixed dimensional laminates of two-dimensional (2D) rGO filled with Mg nanocrystals for hydrogen storage applications (Fig. 1a). In this composite, rGO serves as the atomic limit for barrier layer materials in functional composites, providing maximum environmental protection for the least possible amount of inactive mass—theoretically, for single sheet rGO protection, up to 98 wt% of the composite mass can be active Mg—thus, this rGO composite approach yields the greatest performance in selective hydrogen permeability and kinetic enhancement in hydrogen storage. As illustrated in Fig. 1a, rGO sheets function as a protective layer against Mg nanocrystal oxidation by preventing the permeation of O2 and H2O, while still allowing hydrogen to easily penetrate, diffuse along the layers and be released. Moreover, beyond the crucial gas barrier behaviour, we demonstrate that the rGO layers add functionality to the laminates by reducing the activation energies associated with hydrogen absorption and desorption, key kinetically limiting steps for traditional metal hydride systems. Several studies have shown that carbon-based materials such as carbon fibres, nanotubes and graphite exhibit a beneficial catalytic effect on the kinetics and cyclability of hydrogen absorption and desorption of metal hydrides12,13,14. Although there are other reports using graphitic materials in composites for Li-ion battery applications, to our knowledge there have been no reports that take advantage of both the unique catalytic properties and high variability in gas permeability of rGO to synergistically yield new functionality. For the nanolaminate system presented, rGO layers are ideal encapsulating materials: they provide atomically thin structure to minimize added mass, catalytically enhanced rate-limiting hydrogen absorption/desorption events and protective barriers to prevent degradation of Mg nanocrystals.

Kết quả (Việt) 1:

Giới thiệuCác tác động môi trường được thành lập từ nhiên liệu hóa thạch đã kích thích các nỗ lực khẩn cấp để decarbonize các nguồn nhiên liệu của chúng tôi. Hydro là chiếc tàu sân bay năng lượng cacbon miễn phí cuối cùng — nó có mật độ năng lượng cao nhất trong số các nhiên liệu hóa chất và nước là sản phẩm duy nhất đốt cháy. Mặc dù các nhà sản xuất xe hơi lớn đã thực hiện các cam kết để hydro như là một ' nhiên liệu của tương lai ' 1, hydro lí cho FCEVs (tế bào nhiên liệu xe điện) hiện đang dựa vào khí nén tanks2. Đây là những không thể đáp ứng mục tiêu lưu trữ lâu dài và nghiêm trọng thỏa hiệp on-board suất phòng. Hiđrua kim loại để lưu trữ trạng thái rắn hydro là một trong những vật liệu ít có khả năng cung cấp đủ lí mật độ cần thiết để đáp ứng những mục tiêu dài hạn. Tuy nhiên, đồng thời đáp ứng yêu cầu trọng, thể tích, nhiệt và động lực đã được chứng minh đầy thách thức, do enthalpies ràng buộc mạnh mẽ cho các hiđrua kim loại trái phiếu, phổ biến lâu dài con đường độ dài và sự bất ổn định oxy hóa của zero-c kim loại. Mặc dù nanostructuring đã được hiển thị để tối ưu hóa ràng buộc enthalpies3, tổng hợp và ổn định oxy hóa của kim loại nanocrystals vẫn là một challenge4. Chiến lược bảo vệ chống oxy hóa và máy nanocrystals thường liên quan đến nhúng các tinh thể trong ma trận dày đặc, thêm đáng kể khối lượng 'chết' composite, lần lượt giảm mật độ trọng và thể tích. Vì vậy, mặc dù hiđrua kim loại Hiển thị lời hứa hầu hết cho các ứng dụng không đông, vẫn đúng là không có tài liệu duy nhất đã đáp ứng tất cả điều cần thiết criteria5, 6.Here we demonstrate mixed dimensional reduced graphene oxide (GO)/Mg nanocrystal hybrids as a novel high-performance materials platform for solid-state hydrogen storage. After the first report of the preparation of individual graphene sheets in 2004 (refs 7, 8), its unique optoelectronic properties attracted great attention. GO, formerly considered just a precursor for the synthesis of graphene, has begun to find independent applications in water purification and gas separations due to its hydrophilicity, chemical structure and atomistic pore size diameters9,10. For example, GO membranes have recently been explored as materials for crucial gas separation challenges. Interestingly, these studies have shown extreme permeability for H2 relative to other atmospheric gases such as O2 and N2, thus providing a potential avenue for use as an atomically thin, selective barrier layer for sensitive hydrogen storage materials. Furthermore, related studies have shown that reduction of GO to form reduced GO (rGO) further results in a dramatic decrease in water permeance, while maintaining desirable gas permeability characteristics11. In this study, we have prepared mixed dimensional laminates of two-dimensional (2D) rGO filled with Mg nanocrystals for hydrogen storage applications (Fig. 1a). In this composite, rGO serves as the atomic limit for barrier layer materials in functional composites, providing maximum environmental protection for the least possible amount of inactive mass—theoretically, for single sheet rGO protection, up to 98 wt% of the composite mass can be active Mg—thus, this rGO composite approach yields the greatest performance in selective hydrogen permeability and kinetic enhancement in hydrogen storage. As illustrated in Fig. 1a, rGO sheets function as a protective layer against Mg nanocrystal oxidation by preventing the permeation of O2 and H2O, while still allowing hydrogen to easily penetrate, diffuse along the layers and be released. Moreover, beyond the crucial gas barrier behaviour, we demonstrate that the rGO layers add functionality to the laminates by reducing the activation energies associated with hydrogen absorption and desorption, key kinetically limiting steps for traditional metal hydride systems. Several studies have shown that carbon-based materials such as carbon fibres, nanotubes and graphite exhibit a beneficial catalytic effect on the kinetics and cyclability of hydrogen absorption and desorption of metal hydrides12,13,14. Although there are other reports using graphitic materials in composites for Li-ion battery applications, to our knowledge there have been no reports that take advantage of both the unique catalytic properties and high variability in gas permeability of rGO to synergistically yield new functionality. For the nanolaminate system presented, rGO layers are ideal encapsulating materials: they provide atomically thin structure to minimize added mass, catalytically enhanced rate-limiting hydrogen absorption/desorption events and protective barriers to prevent degradation of Mg nanocrystals.

Kết quả (Việt) 2:

Giới thiệu
Các tác động môi trường được thành lập do các nhiên liệu hóa thạch đã kích thích những nỗ lực khẩn cấp để lau chùi các nguồn nhiên liệu của chúng tôi. Hyđrô là tàu sân bay sử dụng năng lượng carbon-miễn phí cuối cùng sở hữu mật độ năng lượng cao nhất trong các loại nhiên liệu hóa học và nước là sản phẩm cháy duy nhất. Mặc dù các nhà sản xuất xe hơi lớn đã thực hiện cam kết hydro như một 'nhiên liệu của future'1, lưu trữ hydro cho FCEVs (tế bào nhiên liệu xe điện) hiện dựa trên tanks2 khí nén. Đây là những không thể đáp ứng các mục tiêu lưu trữ lâu dài và thỏa hiệp nghiêm trọng trên tàu chiếm chỗ. Hyđrua kim loại để bảo quản hydro trạng thái rắn là một trong số ít các vật liệu có khả năng cung cấp mật độ lưu trữ đầy đủ cần thiết để đáp ứng các mục tiêu dài hạn. Tuy nhiên, đồng thời đáp ứng trọng lực, thể tích, yêu cầu nhiệt động lực học và động học đã chứng minh đầy thách thức, do sự enthalpies ràng buộc mạnh mẽ đối với các trái phiếu hydride kim loại, chiều dài con đường khuếch tán dài và oxy hóa không ổn định của các kim loại zero-valent. Mặc dù nanostructuring đã được chứng minh để tối ưu hóa enthalpies3 ràng buộc, tổng hợp và ổn định oxy hóa của tinh thể nano kim loại vẫn là một challenge4. Chiến lược bảo vệ chống oxy hóa và thiêu kết các tinh thể nano thường liên quan đến việc nhúng các tinh thể trong ma trận dày đặc, mà thêm đáng kể 'chết' hàng loạt vào composite, lần lượt giảm mật độ trọng lực và thể tích. Như vậy, mặc dù các hyđrua kim loại cho thấy triển vọng nhất cho các ứng dụng không đông lạnh, nó vẫn còn đúng là không có vật liệu duy nhất đã đáp ứng tất cả các criteria5,6 cần thiết.

Ở đây chúng ta chứng minh chiều oxit giảm graphene hỗn hợp (GO) / Mg tinh thể nano lai là một hiệu suất cao nền tảng vật liệu mới để lưu trữ hydro trạng thái rắn. Sau khi báo cáo đầu tiên của việc chuẩn bị các tấm graphene cá nhân trong năm 2004 (refs 7, 8), tính chất quang điện độc đáo của nó đã thu hút sự chú ý lớn. GO, trước đây được coi chỉ là một tiền thân cho sự tổng hợp của graphene, đã bắt đầu tìm các ứng dụng độc lập trong lọc nước và khí ly do hydrophilicity, cấu trúc hóa học và nguyên tử kích thước lỗ diameters9,10. Ví dụ, GO màng gần đây đã được khám phá như vật liệu cho những thách thức tách khí rất quan trọng. Điều thú vị là, các nghiên cứu đã chỉ ra thấm cực cho H2 tương đối so với các loại khí trong khí quyển khác như O2 và N2, do đó cung cấp một con đường tiềm năng để sử dụng như một nguyên tử mỏng, lớp rào cản có chọn lọc đối với nguyên liệu chứa hydro nhạy cảm. Hơn nữa, các nghiên cứu liên quan đã chỉ ra rằng giảm GO để tạo thành giảm GO (RGO) kết quả hơn nữa trong giảm đáng kể thấm nước, trong khi duy trì mong muốn khí thấm characteristics11. Trong nghiên cứu này, chúng tôi đã chuẩn bị cán mỏng chiều hỗn hợp của hai chiều (2D) RGO đầy các tinh thể nano Mg cho các ứng dụng lưu trữ hydro (Hình. 1a). Trong hỗn hợp này, RGO phục vụ như là giới hạn nguyên tử đối với vật liệu lớp rào cản trong bộ chức năng, cung cấp bảo vệ môi trường tối đa cho số tiền ít nhất có thể của hoạt động hàng loạt lý thuyết, cho tờ RGO bảo vệ, lên đến 98% trọng lượng của khối lượng hỗn hợp có thể hoạt động Mg-do đó, cách tiếp cận tổng hợp RGO điều này mang lại hiệu suất lớn nhất trong tính thấm hydro chọn lọc và nâng cao động lực trong lưu trữ hydro. Như minh họa trong hình. 1a, RGO tờ chức năng như một lớp bảo vệ chống lại quá trình oxy hóa Mg tinh thể nano bằng cách ngăn chặn sự thẩm thấu của O2 và H2O, trong khi vẫn cho phép hydro để dễ dàng xâm nhập, lan tỏa dọc theo lớp và được phát hành. Hơn nữa, ngoài các hành vi cản khí rất quan trọng, chúng tôi chứng minh rằng các lớp RGO thêm chức năng cho các cán mỏng bằng cách giảm năng lượng hoạt hóa kết hợp với sự hấp thụ hydro và giải hấp, chìa khóa bước kinetically hạn chế cho hệ thống metal hydride truyền thống. Một số nghiên cứu đã chỉ ra rằng các vật liệu dựa trên carbon như sợi carbon, ống nano và than chì triển lãm một tác dụng xúc tác mang lại lợi ích về động học và cyclability hấp thụ hydro và giải hấp của hydrides12,13,14 kim loại. Mặc dù có những báo cáo khác sử dụng vật liệu composite trong graphitic cho các ứng dụng pin Li-ion, để kiến thức của chúng tôi đã không có báo cáo rằng tận dụng lợi thế của cả hai tính chất xúc tác độc đáo và tính biến đổi cao độ thấm khí của RGO để hiệp đồng mang lại chức năng mới. Đối với hệ thống nanolaminate trình bày, RGO lớp là vật liệu đóng gói có lý tưởng: họ cung cấp nguyên tử cấu trúc mỏng để giảm thiểu khối lượng gia tăng, xúc tác tăng cường hạn chế tỷ lệ hydro sự kiện hấp thu / giải hấp và các hàng rào bảo vệ để ngăn chặn sự suy thoái của các tinh thể nano Mg.