In spite of a higher copper content

In spite of a higher copper content in samples
N5-N6, alcohol selectivity and productivity
obtained are slightly lower than those on
samples N3. This is explained by the fact that a
large amount of copper is located out of the
perovskite lattice as a separate oxide phase
supported on LaCo1-xCuxO3-δ. The existence of
this phase was confirmed by XRD (Fig. 1) and
by previous results of H2-TPR (Tien-Thao et
al., 2006). The presence of extra-perovskite
lattice copper increased the production of
methanol, methane and hydrocarbons instead of
higher alcohols (Tien-Thao et al., 2006; Li et
al., 2001). Meanwhile, the synthesis of higher
alcohols usually requires both copper and
cobalt in the perovskite lattice where these two
elements are in close proximity (Dalmon et al.,
1992; Tien-Thao et al., 2006; Xiaoding et al.,
1987; Courty et al., 1982; Baker et al., 1990).
However, as discussed below the metal surface
is very sensitive to heating. Increasing reaction
temperature results in a strong modification of
metal surface that directly affects the formation
of alcohols and the product distribution
(Xiaoding et al., 1987; Courty et al., 1982;
Blanchard et al., 1989). Figure 8 displays the
volcano curves of alcohol productivity with
reaction temperature. The productivity of
alcohols goes through a maximum between 280
and 320o
C. At higher temperatures, several
secondary reactions such as water-gas-shift,
methanation are not controlled, leading to a
decline in alcohol productivity (Dalmon et al.,
1992; Jager and Espinoza, 1995). Indeed, the
sintering of active metal surface, particularly
metallic copper is unavoidable at a high
temperature (Xiaoding et al., 1987; Courty et
al., 1982; Jager and Espinoza, 1995). This is
substantiated by the small difference in the
maximal temperature between alcohol
productivity trends. As presented in Fig. 8, the
climax of volcano shaped-curves of the lowcopper
samples (N0, N1, M1) positions above
300o
C while that of the copper rich-catalysts
(N3, N5, N6) is below 300o
C. Such an
observable difference is explained by the fact that increasing temperature (> 300o
C) results in a small loss of active copper sites due to sintering. In contrast to the
alcohol productivity that decreases at a higher reaction temperature, the productivity of hydrocarbons monotonically
increases with increasing reaction temperature, as shown in Fig. 9 (Xiaoding et al., 1987; Jager and Espinoza, 1995;
Dry, 1996). Moreover, it is known that Co-based Fischer-Tropsch catalysts are very active for light paraffins and
methane production from syngas (Bedel et al., 2003; 2005; Chaumette et al., 1995; Jager and Espinoza, 1995; Dry,
1996). Figure 10 showed an increased methane productivity with increasing reaction temperature. At high reaction
temperatures, the methanation is known to proceed by the dissociation of CO* followed by hydrogenation of C* on
transition metal sites (Blanchard et al., 1989; Chaumette et al., 1995; Agnelli et al., 1998). This Figure also indicates the different effects of the extra- and intra-lattice copper on the formation of methane. The methane productivity
obtained over all Cu-based perovskites decreases in the sample order of M1 > N3 ≥ N6 > N5 > N1. The highest
productivity of methane formed on sample M1 (Figs. 9 and 10) likely suggests that the extra-lattice copper sites
facilitated the hydrogenation of the C*/(CHx)* species to CH4, leading to a decreased surface concentration of CHx
species and consequently to a suppressed propagation of carbon chain (Li et al., 2001). Thus, the productivity of
higher alcohols diminishes (Fig. 8). The lower methane yields obtained with the copper-rich samples (N5 and N6)
are explained by the presence of an excess amount of copper on the catalyst surface possibly covering some CO
dissociation sites, copper sites being inactive for CO dissociation.

Kết quả (Việt) 1:

Mặc dù với một nội dung đồng cao hơn trong các mẫuN5-N6, chọn lọc rượu và năng suấtthu được là hơi thấp hơn so với những ngàymẫu N3. Điều này được giải thích bởi thực tế rằng mộtsố lượng lớn đồng nằm trong số cácPerovskit lưới như là một giai đoạn riêng biệt ôxíthỗ trợ trên LaCo1-xCuxO3-δ. Sự tồn tại củagiai đoạn này đã được xác nhận bởi XRD (hình 1) vàbởi các kết quả trước đó của H2-TPR (Tien-thảo etvà những người khác, 2006). Sự hiện diện của phụ-Perovskitlưới đồng tăng sản xuấtmethanol, mêtan và hydrocarbon thay vìcao rượu (Tien-thảo et al., năm 2006; Li etAl., 2001). Trong khi đó, việc tổng hợp caorượu thường đòi hỏi cả hai đồng vàcoban trong Perovskit lưới nơi haiyếu tố nằm gần (Dalmon et al.,năm 1992; Tien-thảo et al., năm 2006; Xiaoding et al.,năm 1987; Courty et al., 1982; Baker et al., năm 1990).Tuy nhiên, như thảo luận bên dưới bề mặt kim loạilà rất nhạy cảm với các hệ thống sưởi. Tăng phản ứngnhiệt độ kết quả trong một thay đổi mạnh mẽ củabề mặt kim loại trực tiếp ảnh hưởng đến sự hình thànhrượu và phân phối sản phẩm(Xiaoding et al., 1987; Courty et al., 1982;Blanchard ctv., 1989). Hình 8 Hiển thị cácnúi lửa đường cong của rượu sản xuất vớiphản ứng nhiệt độ. Năng suất củarượu đi qua tối đa giữa 280và 320oC. ở nhiệt độ cao, nhiềuCác phản ứng phụ như nước khí ca,methanation không được kiểm soát, dẫn đến mộtsuy giảm trong sản xuất rượu (Dalmon et al.,năm 1992; Jager và Espinoza, 1995). Thật vậy, cácmáy hoạt động bề mặt kim loại, đặc biệt làkim đồng là không thể tránh khỏi một caonhiệt độ (Xiaoding et al., 1987; Courty etAl., 1982; Jager và Espinoza, 1995). Điều này làchứng minh bởi sự khác biệt nhỏ trong cácnhiệt độ tối đa giữa rượuxu hướng sản xuất. Như trình bày trong hình 8, cácđỉnh cao của núi lửa hình-đường cong của lowcoppermẫu (N0, N1, M1) các vị trí trên300oC trong khi đó của những người giàu đồng-chất xúc tác(N3, N5, N6) là dưới đây 300oC. như vậy mộtsự khác biệt quan sát được giải thích bởi thực tế rằng nhiệt độ ngày càng tăng (> 300oC) kết quả trong một lỗ nhỏ của các trang web đồng hoạt động do máy. Ngược với cácrượu suất giảm tại nhiệt độ cao hơn phản ứng, năng suất của hydrocarbon monotonicallytăng với sự gia tăng nhiệt độ phản ứng, như minh hoạ trong hình 9 (Xiaoding et al., 1987; Jager và Espinoza, 1995;Khô, 1996). Hơn nữa, nó được biết là chất xúc tác Co-based Fischer-Tropsch là rất tích cực cho Paraffin dùng làm ánh sáng vàsản xuất metan từ syngas (Bedel et al., 2003; năm 2005; Chaumette et al., 1995; Jager và Espinoza, 1995; Giặt,Năm 1996). hình 10 cho thấy, một năng suất methane tăng với sự gia tăng nhiệt độ của phản ứng. Lúc cao phản ứngnhiệt độ, methanation được biết đến để tiến hành bởi phân ly của CO * theo hydro hóa của C * ngàykim loại chuyển tiếp các trang web (Blanchard và ctv., 1989; Chaumette et al., 1995; Agnelli và ctv, 1998). Con số này cũng chỉ ra các hiệu ứng khác nhau của phụ - và intra-lưới đồng về sự hình thành của mêtan. Năng suất mêtanthu được hơn tất cả dựa trên Cu perovskites giảm theo thứ tự mẫu M1 > N3 ≥ N6 > N5 > N1. Cao nhấtnăng suất của metan được hình thành trên mẫu M1 (Figs. 9 và 10) có khả năng cho thấy rằng các trang web đồng phụ-lướitạo điều kiện hydro hóa loài C*/(CHx) * để CH4, dẫn đến một tập trung trên bề mặt giảm của CHxloài và do đó để tuyên truyền bị đàn áp của carbon chuỗi (Li và ctv., 2001). Vì vậy, năng suất củacao rượu làm giảm (hình 8). Mêtan thấp hơn sản lượng thu được với các mẫu đồng phong phú (N5 và N6)được giải thích bởi sự hiện diện của một số tiền dư thừa đồng trên bề mặt chất xúc tác có thể bao gồm một số COTrang web các trang web, đồng phân ly được không hoạt động cho CO phân ly.

Kết quả (Việt) 2:

Mặc dù một hàm lượng đồng cao trong các mẫu
N5-N6, chọn lọc rượu và năng suất
thu được là thấp hơn một chút so với những người
mẫu N3. Điều này được giải thích bởi thực tế là một
số lượng lớn đồng nằm ra khỏi
lưới perovskite như một giai đoạn oxit riêng biệt
hỗ trợ trên LaCo1-xCuxO3-δ. Sự tồn tại của
giai đoạn này được xác nhận bởi XRD (Hình. 1) và
bởi kết quả trước đó của H2-TPR (Tiền-Thảo et
al., 2006). Sự hiện diện của phụ perovskit
lưới đồng tăng sản xuất
methanol, methane và hydrocarbon thay vì
rượu cao hơn (Tiền-Thảo et al, 2006;. Li et
al., 2001). Trong khi đó, tổng hợp cao hơn
rượu thường đòi hỏi cả hai đồng và
coban trong mạng perovskite nơi hai
yếu tố này là gần (Dalmon et al,.
1992; Tien-Thảo et al, 2006;. Xiaoding et al,.
1987; Courty et al, 1982;... Baker et al, 1990)
Tuy nhiên, như đã thảo luận bên dưới bề mặt kim loại
là rất nhạy cảm với nhiệt. Tăng phản ứng
kết quả nhiệt độ trong một sửa đổi mạnh mẽ của
bề mặt kim loại trực tiếp ảnh hưởng đến sự hình thành
của rượu và phân phối sản phẩm
(Xiaoding et al, 1987;. Courty et al, 1982;.
. Blanchard et al, 1989). Hình 8 hiển thị các
đường cong núi lửa năng suất rượu với
nhiệt độ phản ứng. Năng suất của
rượu đi qua tối đa giữa 280
và 320o
C. Ở nhiệt độ cao, một số
phản ứng phụ như nước-khí-ca,
methanation không được kiểm soát, dẫn đến một
sự suy giảm năng suất rượu (Dalmon et al,.
1992; Jager và Espinoza, 1995). Thật vậy, sự
thiêu kết các bề mặt kim loại hoạt động, đặc biệt là
đồng kim loại là không thể tránh khỏi ở một độ cao
nhiệt độ (Xiaoding et al, 1987;. Courty et
al., 1982; Jager và Espinoza, 1995). Điều này được
minh chứng bằng sự khác biệt nhỏ trong
nhiệt độ cực đại giữa rượu
xu hướng năng suất. Như đã trình bày trong hình. 8,
cao trào của núi lửa hình-đường cong của lowcopper
mẫu (N0, N1, M1) vị trí trên
300o
C trong khi đó đồng giàu chất xúc tác
(N3, N5, N6) dưới 300o
C. Một ví dụ
khác biệt quan sát được giải thích bởi thực tế là nhiệt độ tăng (> 300o
C) kết quả trong một mất mát nhỏ của các trang web đồng hoạt động do quá trình thiêu kết. Ngược lại với các
suất rượu làm giảm ở nhiệt độ phản ứng cao hơn, năng suất của các hydrocarbon đơn điệu
tăng với sự gia tăng nhiệt độ phản ứng, như thể hiện trong hình. 9 (Xiaoding et al, 1987;. Jager và Espinoza, 1995;
Khô, 1996). Hơn nữa, nó được biết rằng Co dựa trên chất xúc tác Fischer-Tropsch rất tích cực cho parafin nhẹ và
sản xuất khí mêtan từ khí tổng hợp (Bedel et al, 2003;. 2005; Chaumette et al, 1995;. Jager và Espinoza, 1995; Khô,
1996 ). Hình 10 cho thấy một suất mêtan tăng với sự gia tăng nhiệt độ phản ứng. Tại phản ứng cao
nhiệt độ, các methanation được biết để tiến hành bởi các phân ly của CO * sau đó hydro hóa của C * trên
trang web kim loại chuyển tiếp (Blanchard et al, 1989;.. Chaumette et al, 1995;. Agnelli et al, 1998). Hình này cũng chỉ ra những tác động khác nhau của các ngoại khóa và đồng nội lưới về sự hình thành của mêtan. Năng suất metan
thu được trên tất cả các perovskites Cu-dựa giảm theo thứ tự mẫu M1> N3 ≥ N6> N5> N1. Các cao
năng suất của metan hình thành trên mẫu M1 (Figs. 9 và 10) có khả năng cho thấy rằng các trang web đồng ngoại lưới
tạo thuận lợi cho quá trình hydro hóa của C * / (CHX) * loài CH4, dẫn đến nồng độ bề mặt giảm của CHX
loài và từ đó, một tuyên truyền đàn áp của chuỗi carbon (Li et al., 2001). Như vậy, năng suất của
rượu cao hơn làm giảm (Hình. 8). Sản lượng khí metan thấp thu được với các mẫu đồng giàu (N5 và N6)
được giải thích bởi sự hiện diện của một số tiền vượt quá của đồng trên bề mặt chất xúc tác có thể bao gồm một số CO
trang web phân ly, các trang web đồng là hoạt động cho CO phân ly.