Structural analysis of rGO-Mg compo

Structural analysis of rGO-Mg composite
X-ray absorption near-edge structure (XANES) measurements were performed to probe the interactions between rGO and Mg nanocrystals (Fig. 3a). Compared with GO, increased intensity of carbon K-edge at 288.4 and 290.3 eV were observed, corresponding to carbon atoms attached to oxygen or other oxygen-containing chemical species. From this, we infer that the multilaminates are uniquely stabilized by the formation of interfacial Mg–O–C bonds forged during synthesis23. We believe this to be the basis of the exceptional stability of these multilaminates. In addition, the zero-valent state of Mg nanocrystals was verified at Mg L-edge measurement as both total electron yield and total fluorescence yield scans display an explicit Mg metal peak (49.8 eV) without distinct MgO peaks (Fig. 3b and additional analysis in Supplementary Fig. 5 and Supplementary Discussion), consistent with XRD and EELS spectra. The structural evolution of GO during synthesis and hydrogen cycling was studied using Raman spectroscopy (Fig. 3c,d). The intensity ratio of D and G peaks (I(D)/I(G)) increased after rGO-Mg synthesis, indicating that the average domain size of sp2 hybridized regions was decreased as GO was reduced24. The 2D peak, whose position and shape depends on the number of graphene layers, shifted to lower frequency (2,701 cm−1 to 2,685 cm−1) and its full width at half maximum also decreased on the formation of rGO-Mg (Fig. 3d). This suggests that few, if any, isolated multilayers of rGO exist in the composite, and that most rGO layers are actively wrapping Mg nanocrystals25,26 (additional analysis in Supplementary Fig. 12 and Supplementary Discussion). No change was observed in the Raman spectra of freshly synthesized rGO-Mg in comparison with samples studied after hydrogen cycling. Importantly, I(D)/I(G) ratios remained consistent as well (1.370 after synthesis and 1.337 after cycling), indicating that the defect density, a key attribute of rGO responsible for selective hydrogen transport, was well maintained even after several hydrogen absorption and desorption cycles25. In addition, the chemical environment of GO and rGO-Mg were investigated via X-ray photoelectron spectroscopy (Fig. 4). Peaks associated with oxygen-containing functional groups in the GO diminished after the formation of rGO-Mg, confirming reduction of GO27. The rGO-Mg composite contained an additional peak at 282.5 eV, which is attributed to the interaction between carbon species and metal particles28,29, corresponding to the interaction of rGO and Mg nanocrystals. Furthermore, a prominent π–π* stacking peak was observed at 290.1 eV, resulting from Mg nanocrystal wrapping, which was also observed by TEM (Supplementary Fig. 1). In the Mg 2s spectrum, one additional peak appears in the higher energy region after hydrogen cycling, implying a new chemical state, consistent with MgH2 (ref. 30). The Mg and MgH2 contents were 91.45% and 8.55%, respectively, after completing cycle test based on Mg 2s spectrum, explaining a slight amount of the remaining hydride phase in the end of cycling.

Kết quả (Việt) 1:

Phân tích kết cấu hỗn hợp rGO-MgX-ray absorption near-edge structure (XANES) measurements were performed to probe the interactions between rGO and Mg nanocrystals (Fig. 3a). Compared with GO, increased intensity of carbon K-edge at 288.4 and 290.3 eV were observed, corresponding to carbon atoms attached to oxygen or other oxygen-containing chemical species. From this, we infer that the multilaminates are uniquely stabilized by the formation of interfacial Mg–O–C bonds forged during synthesis23. We believe this to be the basis of the exceptional stability of these multilaminates. In addition, the zero-valent state of Mg nanocrystals was verified at Mg L-edge measurement as both total electron yield and total fluorescence yield scans display an explicit Mg metal peak (49.8 eV) without distinct MgO peaks (Fig. 3b and additional analysis in Supplementary Fig. 5 and Supplementary Discussion), consistent with XRD and EELS spectra. The structural evolution of GO during synthesis and hydrogen cycling was studied using Raman spectroscopy (Fig. 3c,d). The intensity ratio of D and G peaks (I(D)/I(G)) increased after rGO-Mg synthesis, indicating that the average domain size of sp2 hybridized regions was decreased as GO was reduced24. The 2D peak, whose position and shape depends on the number of graphene layers, shifted to lower frequency (2,701 cm−1 to 2,685 cm−1) and its full width at half maximum also decreased on the formation of rGO-Mg (Fig. 3d). This suggests that few, if any, isolated multilayers of rGO exist in the composite, and that most rGO layers are actively wrapping Mg nanocrystals25,26 (additional analysis in Supplementary Fig. 12 and Supplementary Discussion). No change was observed in the Raman spectra of freshly synthesized rGO-Mg in comparison with samples studied after hydrogen cycling. Importantly, I(D)/I(G) ratios remained consistent as well (1.370 after synthesis and 1.337 after cycling), indicating that the defect density, a key attribute of rGO responsible for selective hydrogen transport, was well maintained even after several hydrogen absorption and desorption cycles25. In addition, the chemical environment of GO and rGO-Mg were investigated via X-ray photoelectron spectroscopy (Fig. 4). Peaks associated with oxygen-containing functional groups in the GO diminished after the formation of rGO-Mg, confirming reduction of GO27. The rGO-Mg composite contained an additional peak at 282.5 eV, which is attributed to the interaction between carbon species and metal particles28,29, corresponding to the interaction of rGO and Mg nanocrystals. Furthermore, a prominent π–π* stacking peak was observed at 290.1 eV, resulting from Mg nanocrystal wrapping, which was also observed by TEM (Supplementary Fig. 1). In the Mg 2s spectrum, one additional peak appears in the higher energy region after hydrogen cycling, implying a new chemical state, consistent with MgH2 (ref. 30). The Mg and MgH2 contents were 91.45% and 8.55%, respectively, after completing cycle test based on Mg 2s spectrum, explaining a slight amount of the remaining hydride phase in the end of cycling.

Kết quả (Việt) 2:

Phân tích cấu trúc của RGO-Mg hợp
cấu trúc hấp thụ tia X gần cạnh đo (XANES) đã được thực hiện để khảo sát sự tương tác giữa RGO và Mg tinh thể nano (Hình. 3a). So với GO, tăng cường độ các bon K-cạnh tại 288,4 và 290,3 eV đã được quan sát, tương ứng với các nguyên tử carbon gắn với oxy hoặc loài hóa học chứa oxy khác. Từ điều này, chúng ta suy ra rằng multilaminates được ổn định duy nhất bởi sự hình thành của trái phiếu Mg-O-C bề giả mạo trong synthesis23. Chúng tôi tin rằng đây là cơ sở của sự ổn định đặc biệt của những multilaminates. Ngoài ra, tình trạng zero-valent các tinh thể nano Mg đã được xác nhận tại Mg đo L-cạnh là cả tổng sản lượng electron và tổng số quét suất huỳnh quang hiển thị rõ ràng Mg kim loại cao nhất (49,8 eV) mà không có đỉnh MgO biệt (Hình 3b. Và phân tích thêm trong bổ sung hình. 5 và bổ sung thảo luận), phù hợp với XRD và cá chình phổ. Sự phát triển cấu trúc của GO trong tổng hợp và hydrogen đi xe đạp đã được nghiên cứu bằng phổ Raman (3c. Fig, d). Tỷ lệ cường độ đỉnh D và G (I (D) / I (G)) tăng lên sau khi RGO-Mg tổng hợp, cho thấy rằng kích thước trung bình của miền vùng sp2 lai đã được giảm như GO là reduced24. Đỉnh cao 2D, có vị trí và hình dạng phụ thuộc vào số lượng các lớp graphene, chuyển sang tần số thấp hơn (2.701 cm-1 đến 2685 cm-1) và toàn bộ chiều rộng của nó ở nửa tối đa cũng giảm về sự hình thành của RGO-Mg (Hình. 3d). Điều này cho thấy rất ít, nếu có, đa lớp cô lập của RGO tồn tại trong sản phẩm, và hầu hết các lớp RGO đang tích cực gói Mg nanocrystals25,26 (phân tích bổ sung trong bổ sung hình. 12 và bổ sung thảo luận). Không có thay đổi được quan sát thấy trong phổ Raman của mới tổng hợp RGO-Mg so với mẫu nghiên cứu sau khi đạp xe hydro. Quan trọng hơn, tôi (D) / I (G) tỷ lệ vẫn nhất quán cũng như (1.370 sau khi tổng hợp và 1,337 sau khi đi xe đạp), chỉ ra rằng mật độ khuyết tật, một thuộc tính quan trọng của RGO chịu trách nhiệm vận chuyển hydro có chọn lọc, được duy trì tốt sau vài hydro hấp thụ và giải hấp cycles25. Ngoài ra, môi trường hóa học của GO và RGO-Mg đã được nghiên cứu thông qua X-quang điện tử tia quang phổ (Hình. 4). Peaks kết hợp với các nhóm chức chứa oxy trong GO giảm sau sự hình thành của RGO-Mg, xác nhận giảm GO27. Các RGO-Mg hợp chứa một đỉnh cao thêm tại 282,5 eV, mà là do sự tương tác giữa các loài carbon và particles28,29 kim loại, tương ứng với sự tương tác của RGO và Mg tinh thể nano. Hơn nữa, một π-π * stacking đỉnh nổi bật đã được quan sát thấy ở 290,1 eV, do Mg tinh thể nano bao bì, mà cũng đã được quan sát bởi TEM (bổ sung hình. 1). Trong phổ Mg 2s, một trong những đỉnh cao mới sẽ xuất hiện trong khu vực năng lượng cao hơn sau khi đạp xe hydro, ngụ ý một trạng thái hóa học mới, phù hợp với MgH2 (ref. 30). Nội dung Mg và MgH2 là 91.45% và 8.55%, tương ứng, sau khi hoàn thành bài kiểm tra chu kỳ dựa trên Mg 2s phổ, giải thích một số lượng nhỏ của giai đoạn hydride còn lại ở cuối của xe đạp.