Đỉnh điểm chuyển tiếp thứ hai ở nhiệt độ cao hơn có thể được chỉ định
để giảm Ni2 + với kim loại hạt Ni0 phân tán
trên La2O3. Hơn nữa, tỷ lệ của khu vực đại diện cho tiêu thụ H2
dưới hai đỉnh núi chuyển được ước tính là 1: 2,
. Tương ứng tốt với các chương trình chuyển tiếp giai đoạn trên
Từ kết quả H2-TPR này, có thể kết luận rằng LaNiO3 perovskite
có tính khử thấp khi so sánh với NiO / La2O3, tiết lộ các
tương tác mạnh mẽ hơn giữa nguyên tử niken và lanthanum oxide trong
khuôn khổ cấu trúc perovskite. Điều này tương tác mạnh
giữa các nguyên tử niken và lanthanum oxide cản trở sự nhiệt
tích tụ các kim loại hạt Ni0. Do đó, trong quá trình
giảm trong bầu không khí H2, nguyên tử niken nổi lên từ
khuôn khổ của perovskite và do đó tạo thành phân tán cao
kim loại hạt Ni0 trên La2O3. Ngược lại, NiO yếu tương tác
với La2O3 trong NiO / La2O3, gây ra các kim loại hạt Ni0
dễ nhạy cảm với sự tích tụ nhiệt ở nhiệt độ cao.
Hình. 4 cho thấy những hình ảnh TEM đặc trưng cho kim loại
hạt Ni0 hình thành trên hai tiền chất xúc tác. Các Ni0
hạt thu được từ việc giảm NiO / La2O3 có ít
đồng đều và kích thước hạt lớn hơn (40,78 ± 12,53 nm) so với
hạt Ni0 thu được từ việc giảm LaNiO3 perovskite 24,00 ± 3,35 nm). Những kết quả này gợi ý rằng sự tương tác mạnh mẽ
giữa các nguyên tử niken và lanthanum oxide trong khuôn khổ của
perovskite có thể ngăn chặn sự tích tụ nhiệt của các hạt Ni
và thúc đẩy sự phân tán tốt của hạt Ni trên La2O3 sau khi
giảm; quan sát này phù hợp tốt với các tài liệu
kết quả mà các báo cáo những lợi thế của việc sử dụng Ni0 rất phân tán
các hạt chuẩn bị từ LaNiO3 perovskite là tiền chất xúc tác
để sản xuất CNTs mặc đồng phục [11].
3.2. Hoạt động xúc tác cho sự phân hủy xúc tác của metan
phân hủy xúc tác khí mêtan (CDM), mà là một nhẹ
phản ứng thu nhiệt [23], đã được thực hiện trên LaNiO3 perovskite
và NiO / La2O3 như một chất xúc tác tham chiếu trong một lò phản ứng dòng chảy cắm cố định ngủ
ở nhiệt độ khác nhau. Về mặt lý thuyết, các bon lưu ký
(C) và hydro (H2) nên là hai sản phẩm chỉ từ này
phản ứng CDM:
CH4 → C + 2H2 H = 74,5 kJ mol-1
Tuy nhiên, ít hơn 0,2% vol carbon monoxide (CO) trong khí
thải cũng được quan sát chỉ atthe đầu ofthe phản ứng. Việc
hình thành các lượng truy nguyên này của CO trong phản ứng CDM
không có oxy trong dòng thức ăn là do phản ứng giữa
các nguyên tử carbon và oxy lưới hỗ trợ La2O3 [24,25] như thể hiện
trong hình. 8 (C). Sự hiện diện của oxy lưới (O2-) có thể được quan sát thấy ở
650 ◦C từ các cấu hình O2-TPD của perovskite LaNiO3 giảm
và tiền chất NiO / La2O3 chất xúc tác như thể hiện trong hình. 5.
Hình. 6 cho thấy những màn trình diễn xúc tác của perovskite LaNiO3 và
tiền chất NiO / La2O3 chất xúc tác ở nhiệt độ phản ứng khác nhau.
Những hành vi xúc tác của perovskite LaNiO3 trong phản ứng CDM
(Hình. 6 (a)) hơi khác với NiO / La2O3 ở
đầu phản ứng. Điều này có lẽ là do các perovskite LaNiO3
giai đoạn đó đã được giảm xuống không đầy đủ trước khi phản ứng. Các
LaNiO3 pha perovskite còn lại có thể giảm hơn nữa bằng H2 được sản xuất từ phản ứng CDM. Do đó, các hoạt động xúc tác
của LaNiO3 perovskite tăng dần ở giai đoạn ban đầu của
phản ứng đến mức tối đa khi LaNiO3 perovskite giai đoạn đã được
hoàn toàn giảm xuống niken kim loại và La2O3. Sau đó các
hoạt động xúc tác giảm nhẹ do sự hình thành của carbon
tiền gửi trên niken kim loại. Mặt khác, hình. 6 (b) cho thấy
rằng NiO / La2O3 chất xúc tác tiền thân trưng bày các xúc tác tối đa
hoạt động vào đầu của phản ứng do sự pha NiO
đó đã giảm hoàn toàn trước khi phản ứng.
đang được dịch, vui lòng đợi..