TPD and XPS data point to the parti

TPD and XPS data point to the participation of
Co3+ ions for the C-C bond cleavage during the
hydrogenolysis of alkanes.293 H2, CO, and C2H4
adsorption at room temperature provide a surface
site density of 4 × 1014 cm-2 on LaCoO3, which
corresponds to about 40% of the total surface ions.
These results suggest that most of the exposed
surface is available for the reaction and the (110) and
(102) lattice planes are likely to be exposed at the
surface because of their higher thermodynamic stability
than the other planes. For hydrogenolysis, the
geometric arrangement of the (110) plane substantiates
the co-functional role in which the C-C bond is
broken on the Co3+, whereas the nearby O2- provides
H-adatoms to the resulting monocarbon species.
These synergic effects by the lattice ions are even
more pronounced in the hydrogenolysis of longer
alkanes. The distance between the adjacent Co3+ in
the (110) plane is 0.542 nm. The C-atom chain of
butane or higher alkanes is long and flexible enough
to interact with two Co3+ in a bridge form. Although
La3+ and O2- fail to adsorb alkanes dissociatively,
both ions are likely to accommodate the methyl and
carbene groups formed as a result of the bond rupture.
Thus, such a bridged adsorption makes the
nearby La3+ and O2- effective in supplying H-atoms
to the decomposed species, thus lowering the activation
energy.
Crespin and Hall102 investigated the surface states
of several ABO3 perovskites and found that Co3+ ions
in LaCoO3 are easily reduced to Co2+, but they reduce
to the metal (Co0) and La2O3 only at temperatures
as high as 773 K.102 They also observed that the final
products of the reduction (Co0 + La2O3) restore its
original perovskite structure by reoxidation at 673
K. Using LaCoO3 prepared in the same way, Petunchi
et al.294 reported changes in catalytic activity for C2H4
hydrogenation, with an increase in the degree of
reduction of the oxide; maximum activity at 253 K
is observed on the LaCoO3-x catalyst at the x ) 0.7
composition for the first oxidation-reduction cycle
and at x ) 1.2 for the second cycle. The catalyst
prepared by Petunchi et al.294 is more reducible than
that prepared by Crespin and Hall,102 since the
catalyst of the former authors is reduced to some
extent at 353 K. Ulla et al.295 proposed that the active
site of LaCoO3 would be highly dispersed Co0 particles
on the La2O3 surface.
A CNDO-MO calculation was performed for ethane
adsorbed on a linear atomic cluster, O-M-O-M-O
(M ) Co, Fe, Al), which represents one part of the
(110) plane of perovskite.291 The adsorption energy
of ethane and the change in C-C bond energy were
estimated by changing the distance between the axes
of ethane and the cluster lying in parallel. In the case
of [Co-O] and [Fe-O] clusters, the energetically
stable adsorption takes place when the center of the
molecule is located on the metal ion, whereas for the
[Al-O] cluster the favorable position of the admolecules
shifts to the top of the central oxygen atom.
The percentage decreases in the C-C bond energy
induced by adsorption at equilibrium distances are
estimated at 3.7, 1.7, and 6.4% for the [Al-O],
[Fe-O], and [Co-O] clusters, respectively; the largest
value for the [Co-O] cluster reflects the strong ability
of LaCoO3 to break the C-C bond as compared to
the other two perovskites.

Kết quả (Việt) 1:

TPD và XPS điểm dữ liệu để sự tham gia củaLiên kết ion Co3 + cho C-C cát khai trong cáchydrogenolysis alkanes.293 H2, CO, và C2H4Hấp phụ ở nhiệt độ phòng cung cấp một bề mặtTrang web với mật độ 4 × 1014 cm-2 vào LaCoO3, màtương ứng với khoảng 40% của tất cả các ion bề mặt.Những kết quả này cho thấy rằng hầu hết các tiếp xúcbề mặt là có sẵn cho các phản ứng và (110) và(102) lưới máy bay có khả năng được tiếp xúc tại cácbề mặt vì của sự ổn định nhiệt caoso với các máy bay khác. Đối với hydrogenolysis, cácsắp xếp hình học của máy bay (110) substantiatesvai trò chức năng co liên kết C-C làbị phá vỡ trên các Co3 +, trong khi lân cận O2 - cung cấpH-adatoms cho các loài monocarbon kết quả.Những tác dụng chuyên bởi các ion lưới thậm chínhiều hơn nữa phát âm trong hydrogenolysis của cònCác ankan. Khoảng cách giữa các cạnh Co3 + trongmáy bay (110) là 0.542 nm. Chuỗi các nguyên tử Cbutan hoặc cao hơn các ankan là lâu dài và đủ linh hoạtđể tương tác với hai Co3 + trong một hình thức cầu. Mặc dùLa3 + và O2-không để adsorb các ankan dissociatively,Các ion đều có khả năng chứa methyl vàcarbene nhóm thành lập là kết quả của trái phiếu vỡ.Vì vậy, như vậy hấp phụ cầu một làm cho cácgần đó La3 + và O2-hiệu quả trong việc cung cấp các H-nguyên tửCác loài phân hủy, do đó làm giảm kích hoạtnăng lượng.Crespin và Hall102 bề mặt kỳ điều tra.trong một số ABO3 perovskites và thấy rằng ion Co3 +trong LaCoO3 dễ dàng giảm Co2 +, nhưng họ làm giảmkim loại (Co0) và La2O3 chỉ ở nhiệt độcao như 773 K.102 họ cũng quan sát thấy rằng cuối cùngsản phẩm giảm (Co0 + La2O3) khôi phục lại nóBan đầu hay cấu trúc perovskite bởi reoxidation tại 673K. bằng cách sử dụng LaCoO3 chuẩn bị trong cùng một cách, Petunchiet al.294 báo cáo thay đổi trong hoạt động xúc tác cho C2H4hydro hóa, với sự gia tăng mức độkhử các oxit; Các hoạt động tối đa tại 253 Klà quan sát trên các chất xúc tác LaCoO3-x tại x) 0,7thành phần cho chu kỳ oxidation-reduction đầu tiênvà tại x) 1.2 cho chu kỳ thứ hai. Các chất xúc tácchuẩn bị bởi Petunchi et al.294 là hơn reducible hơnchuẩn bị bởi Crespin và Hall, 102 từ cácchất xúc tác của tác giả cũ là giảm đến một sốmức độ tại 353 K. Ulla et al.295 đề xuất rằng các hoạt độngTrang web của LaCoO3 sẽ là đánh giá cao phân tán các hạt Co0trên bề mặt La2O3.Một tính toán CNDO-MO được thực hiện cho êtanadsorbed trên một cụm nguyên tử tuyến tính, O-O-M-Mo(M) Co, Fe, Al), đại diện cho một phần của cácmáy bay perovskite.291 năng lượng hấp phụ (110)êtan và sự thay đổi năng lượng liên kết C-C đãước tính bằng cách thay đổi khoảng cách giữa các trụcêtan và cụm sao nằm song song. Trong trường hợp[Co-o] và [Fe O] cụm, sự hăng háiHấp phụ ổn định diễn ra khi Trung tâm của cácphân tử nằm trên ion kim loại, trong khi cho cácCụm sao [Al-O] vị trí thuận lợi của các admoleculesthay đổi đầu của các nguyên tử oxy Trung tâm.Tỷ lệ phần trăm giảm năng lượng liên kết C-Cgây ra bởi hấp phụ lúc cân bằng khoảng cáchước tính khoảng 3,7, 1,7 và 6,4% cho [Al-O],[Fe-O], và [Co-O] cụm, tương ứng; lớn nhấtphản ánh các giá trị cho các cluster [Co-O] khả năng mạnh mẽcủa LaCoO3 để phá vỡ C-C-trái phiếu như so vớiperovskites trên.

Kết quả (Việt) 2:

TPD và XPS điểm dữ liệu với sự tham gia của
CO3 + ion cho sự phân cắt liên kết CC trong
quá trình thủy phân của alkanes.293 H2, CO, và C2H4
hấp phụ ở nhiệt độ phòng cung cấp một bề mặt
mật độ trang web của 4 × 1014 cm-2 trên LaCoO3, mà
tương ứng khoảng 40% trong tổng số các ion trên bề mặt.
Kết quả cho thấy rằng hầu hết các tiếp xúc với
bề mặt có sẵn cho các phản ứng và các (110) và
(102) máy bay lưới là dễ bị phơi nhiễm tại các
bề mặt vì sự ổn định nhiệt của họ cao hơn
so với những chiếc máy bay khác. Đối với thủy phân, các
sắp xếp hình học của các (110) máy bay substantiates
vai trò đồng chức năng, trong đó trái phiếu CC được
chia trên CO3 +, trong khi O2- gần đó cung cấp
H-adatoms đến loài monocarbon kết quả.
Những tác dụng Synergic bằng lưới ion thậm chí còn
rõ rệt hơn trong quá trình thủy phân của còn
alkan. Khoảng cách giữa các liền kề CO3 + ở
(110) máy bay là 0,542 nm. Các chuỗi C-nguyên tử của
butan hoặc cao hơn ankan là dài và đủ linh hoạt
để tương tác với hai CO3 + trong một hình thức cầu. Mặc dù
La3 + và O2- không hấp thụ alkan dissociatively,
cả hai ion có khả năng thích ứng với methyl và
nhóm cacben hình thành như là một kết quả của sự vỡ trái phiếu.
Như vậy, một hấp phụ bắc cầu như vậy làm cho các
lân cận La3 + và O2- có hiệu quả trong việc cung cấp H-nguyên tử
để các loài bị phân hủy, do đó làm giảm sự kích hoạt
năng lượng.
Crespin và Hall102 tra các trạng thái bề mặt
của một vài perovskites ABO3 và thấy rằng CO3 + ion
trong LaCoO3 được dễ dàng giảm xuống Co2 +, nhưng họ giảm
với kim loại (Co0) và La2O3 chỉ ở nhiệt độ
như cao như 773 K.102 Họ cũng quan sát thấy rằng các thức
các sản phẩm của việc giảm (Co0 + La2O3) khôi phục lại nó
cấu trúc perovskite gốc bởi reoxidation ở 673
K. Sử dụng LaCoO3 chuẩn bị trong cùng một cách, Petunchi
et al.294 báo cáo những thay đổi trong hoạt động xúc tác cho C2H4
hydro hóa, với sự gia tăng mức độ
giảm của các oxit; hoạt động tối đa ở 253 K
được quan sát thấy trên LaCoO3-x chất xúc tác tại x) 0,7
phần cho chu kỳ oxi hoá khử đầu tiên
và tại x) 1,2 cho chu kỳ thứ hai. Các chất xúc tác
chuẩn bị bởi Petunchi et al.294 nhiều khử hơn
mà chuẩn bị bởi Crespin và Hall, 102 kể từ khi
chất xúc tác của các tác giả trước đây được giảm xuống một
mức độ nào đó ở 353 K. Ulla et al.295 đề xuất rằng các hoạt động
trang web của LaCoO3 sẽ được đánh phân tán các hạt Co0
trên bề mặt La2O3.
một tính toán CNDO-MO đã được thực hiện cho etan
hấp phụ trên một cụm nguyên tử tuyến tính, OMOMO
(M) Co, Fe, Al), đại diện cho một phần của
(110) máy bay của perovskite. 291 năng lượng hấp phụ
của etan và sự thay đổi năng lượng liên kết CC được
ước tính bằng cách thay đổi khoảng cách giữa các trục
của etan và các cụm nằm song song. Trong trường hợp
của [Co-O] và [Fe-O] cụm, hăng hái
hấp phụ ổn định diễn ra khi các trung tâm của các
phân tử nằm trên các ion kim loại, trong khi cho
[Al-O] cụm vị trí thuận lợi của admolecules
ca để phía trên cùng của nguyên tử oxy trung tâm.
tỷ lệ giảm trong năng lượng liên kết CC
gây ra bởi sự hấp phụ ở khoảng cách cân bằng được
ước tính là 3.7, 1.7, và 6.4% cho các [Al-O],
[Fe-O], và [Co-O] cụm, tương ứng; lớn nhất
có giá trị cho các [Co-O] chùm phản ánh khả năng mạnh mẽ
của LaCoO3 để phá vỡ các liên kết CC so với
hai perovskites khác.