1-Available online at www.sciencedi

1-Available online at www.sciencedirect.com
SCII!N CI! @OIRI!CT'
Applied Surface Science 252 (200fi) 48R6---4R96
2- applied
surface science
www.elsevicr.corn/locate/apsusc
3- New PLAD apparatus and fabrication of epitaxial films
and junctions of functional materials: SiC, GaN,
ZnO, diamond and GMR layers
4- Hachizo Muto *, Takeshi Kusumori, Toshiyuki Nakamura,
Takashi Asano, Takahiro Hori
5 - Materials Research Institute for Sustainable Development, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology (AIST) ChI/1m,
2266-98 Shimo-Shidami, Moriyama-ku, Nagoya 463-8560, Japan
Received 3 May 2005; accepted IS July 2005
Available online 24 October 2005
6 - Abstract
7 -We have developed a new pulsed laser ablation-cleposition (PLAD) apparatus and techniques for fabricating films of high-temperature or functional materials
8- including two short-wavelength lasers: (a) a YAG 5th harmonic (213 nm) and (b) Raman-shifted lasers containing vacuum ultraviolet light
9- also involved are (c) a high-temperature heater with a maximum temperature of 1350 "C, (d) dual-target simultaneous ablation mechanics, and (e) hybrid PLAD using a pi co-second YAG laser combined with (c) and/or (e1).
10- Using the high-Theater, hetero-epitaxial films of 3C-, 2H- and 4H-SiC have been prepared on sapphire-c. In situ p-doping for GaN epitaxial films is achieved by simultaneous ablation of GaN and
Mg targets by (d) during film growth
11- Junctions such as pGaN (Mg-dopedj-filrn/n-Si'Clf 0 01) substrate and pGaN/n-Si(l 1 I) show good diode characteristics.
12- Epitaxial films with a diamond lattice can be grown on the sapphire-c plane by hybrid PLAD (e) with a high-Theater using a 6H- SiC target.
13- High quality epitaxial films of ZnO are grown by PLAD by introducing a low-temperature self-buffer layer: magnetization of ferromagnetic materials is enforced by overlaying on a ferromagnetic lattice plane of an anti-ferromagnetic material
14- showing the value of the layer-overlaying method in improving quality. The short-wavelength lasers are useful in reducing surface particles on functional films, including
superconductors.
15- © 2005 Elsevier B.Y. Al1 rights reserved.
Keywords: PLAD apparatus; Epitaxial film;
Functional material
16- 1. Introduction
17- Pulsed laser ablation (PLA) is in practical use in industrial
and medical fields concerned with cutting and processing
techniques [1,2], and evaporation methods for chemical
analyses [3].
18- Phase conversion from amorphous Si to
polycrystals is studied by a laser annealing technique at
intermediate laser energy densities suitable for preparing
electro-optical devices [4].
19- PLAD has many advantages
including high quality film preparation and wide applicability
to almost any material.. It has been intensively studied for a
number of materials [1,5-8]. However, film preparation by
PLAD is rarely used in industry because of its high cost. New
20- PLAD techniques should be developed that can be applied to
high value materials, such as next generation semiconductors
and substances with very high growth temperature which are
still difficult to fabricate.
21- We have presently developed new PLAD apparatus and
techniques for working with high-temperature materials or
functional materials such as metal oxide superconductors, SiC,
GaN, ZnO, diamond and GMR. For superconductors the
problem is that impurity particles occur on the film surface by
PLAD and disturb the device processing. o.-Types of SiC need
so high growth temperatures (usually 1600-2400 "C) that
hetero-epitaxial films had not been fabricated until our work.
GaN also needs a high growth temperature and still exhibits
difficulties in p-type doping. The doping can be achieved by
CVD or PVE using organo-metallic compounds of Mg.
However, to activate the p-type dopant it needs post-processing
by electron beam irradiation or thermal annealing at elevated (22-) temperatures. p-Type doping of ZnO is also difficult. High
quality ZnO films with a low free carrier concentration are
necessary to achieve doping, since the native n-carriers cancel
the doped holes. Preparation of diamond films has also
problems in the cost and quality. Raising Curie temperature is
desired for ferromagnetic materials to be applied to Giant
magneto-resistance and magneto-tunneling devices
23- The apparatus and techniques presently developed involve
two short-wavelength lasers: (a) a YAG 5th harmonic and (b)
Raman-shifted lasers (c) a high-temperature heater, (d) dual-
target simultaneous ablation mechanics, and (e) hybrid PLAD
using a pico-second YAG laser combined with (c) and/or (d).
High quality epitaxial films of NdBa2Cu)Oy and YBa2Cu)Oy
superconductors with a low density of droplets can be
fabricated using the short-wave lasers (a) and (b), respectively.
Using the high-Theater (1100-1350 "C), hetero-epitaxial films
of 3C-, 2H- and 4H-polytypes of SiC have been prepared on c-
sapphire. In situ p-doping of GaN epitaxial films is achieved by
simultaneous ablation of GaN and Mg targets by (d) during film
growth. Junctions such as Mg-doped GaN-film/n-SiC(O 0 0 1)
substrate and Mg-doped GaN/n-Si(l I 1) show good diode
characteristic of the pin junction. Epitaxial films with a
diamond lattice can be grown on the sapphire-c plane by hybrid
PLAD (e) with a high-T heater (1000°C) using a 6H-SiC
target. High quality epitaxial films of ZnO are grown at
",750°C by PLAD by introducing a low-temperature self-
buffer layer at 500°C. Magnetization of a ferromagnetic
material, Lal_xPb,MnO>" is enforced by overlaying it on a
ferromagnetic lattice plane of an anti-ferromagnetic material
LaFe03, which raised the Curie temperature. The last two
results show the value of the layer-overlaying method in
improving quality.
24- 2. Experimental, results and discussion
25- PLAD involves three processes: (1) decomposition of the
target into small particles by applying a pulsed laser with high
energy density; (II) reactions of the high energy particles in
flight to the substrate; (III) migration of the particles and

reconstruction of the crystalline phase after collision with the
substrate. For fabrication of high quality films it is necessary to
control and optimize these processes. Of the presently
developed apparatus, (a) the 5th harmonic (213 nm) of the
YAG laser, (b) the Raman-shifted laser and (e) hybrid-Pl.Af)
using a pi co-second laser all relate to process (I). Dual-target
simultaneous ablation technique (d) relates to processes (II) and
(III) and high-temperature heater (c) to process (III). The
experimental setups of the apparatus presently used and
developed are summarized along with the used parameters in
the last section (Appendix).
26- 2.1. Short-wavelength lasers and suppression of droplets
on films
27- It is well known that target decomposition occurs by two
processes, photo-dissociation and thermal decomposition [1,2].
Their contributions depend on laser parameters, including the
laser energy per pulse (E; ml/pulse), the energy density
deposited per unit area of the target (the fluence: F; mJ/cm21
pulse), the pulse repetition frequency Up), and the pulse width
(tp; nano- or pico-second) which affects the fluence per unit
time (Ft; ml/cmvs). To fabricate high quality epitaxial films the
target must first be photo-decomposed into as small particles as
possible by using a short-wavelength laser. We therefore
developed Raman-shifted lasers and the YAG 5th harmonic.
28- Fig. 1 shows the setup for a Raman-shifted laser (RSL). The
PLAD apparatus consists of a high-pressure tube containing H2
gas for Raman-shifting (right-hand side), and a vacuum
chamber to ablate and deposit the target material (left side).
The tube is connected by a bellows. After focusing through a
lens (lens-l ), the 4th harmonic is irradiated into H2 gas in the
tube through an optical window. The RSL laser is generated by
the Raman effect in the direction of propagation of the incident
laser. It is composed of anti-Stokes lines VII ( +) and Stokes lines
vl1( -) with frequencies vn(±) = Va ± nVH; here vo = cl): is the
incident laser frequency, VH, the vibrational frequency of H2
molecules (VI-! = ex 4160 S-1) and n is an integer, as shown in
Fig. 2. H2 is used since it has the highest molecular frequency
28.1- Fig. I. PLAD chamber (left-hand side) equipped with an apparatus for generating Raman-shifted laser (RSL: right side). The 4th harmonic YAG laser is irradiated into a high-pressure tube containing H2 gas through an optical window after focusing through lens-I. RSL generated by Raman effect ofH, is focused on a target in the chamber via a VUV-transparent lens made of MgF2.

TRANG 5- Fig. 6. Components of a carbon heater with a maximum temperature Ton" = 1350

Kết quả (Việt) 1:

1 có sẵn trực tuyến tại www.sciencedirect.com SCII!N CI! @OIRI!CT' Áp dụng các bề mặt khoa học 252 (200fi) 48R6---4R96 2 - áp dụng bề mặt khoa học www.elsevicr.Corn/ xác định vị trí/apsusc 3 - mới PLAD bộ máy và sản xuất của bộ phim trải và cách liên kết của vật liệu chức năng: SiC, GaN, ZnO, kim cương và GMR lớp 4 - Hachizo Muto *, Takeshi Kusumori, Toshiyuki Nakamura, Takashi Asano, Takahiro Hori 5 - viện nghiên cứu vật liệu bền vững phát triển, Viện khoa học công nghiệp tiên tiến và công nghệ (AIST) từ chí / 1m, 2266-98 Shimo-Shidami, Moriyama-ku, Nagoya 463-8560, Nhật bản Nhận được 3 tháng 5 năm 2005; được chấp nhận IS tháng 7 năm 2005 Có sẵn trực tuyến 24 tháng 10 năm 2005 6 - tóm tắt7 - chúng tôi đã phát triển một bộ máy xung laser cắt bỏ-cleposition (PLAD) mới và kỹ thuật để chế tạo các bộ phim của vật liệu nhiệt độ cao hoặc chức năng8 - bao gồm cả hai bước sóng ngắn laser: (a) một YAG 5 điều hòa (213 nm) và (b) Raman-Shift laser có tia cực tím chân không9 - cũng tham gia là (c) một nóng nhiệt với một nhiệt độ tối đa của 1350 "C, cơ học (d) hai mục tiêu đồng thời ablation và (e) lai PLAD pi đồng thứ hai YAG laser sử dụng kết hợp với (c) và/hoặc (e1).10 - sử dụng những bộ phim cao-Theater, trải dị của 3 C-, 2 H và SiC 4H đã được chuẩn bị trên sapphire-c. Tại chỗ p-doping cho GaN trải phim đạt được bằng cách cắt bỏ đồng thời của GaN và Mục tiêu mg (d) trong phim tăng trưởng11 - nút như bề mặt pGaN (Mg-dopedj-filrn/n-Si'Clf 0 01) và pGaN/n-Si(l 1 I) Hiển thị đặc điểm tốt diode.12 - trải phim với một lưới kim cương có thể được trồng trên máy bay sapphire-c bởi lai PLAD (e) với một cao, nhà hát bằng cách sử dụng một mục tiêu 6H-SiC.13-cao trải phim của ZnO được phát triển bởi PLAD bằng cách giới thiệu một nhiệt độ thấp tự đệm lớp: từ hóa của vật liệu sắt từ được thi hành bởi overlaying trên một mặt phẳng sắt từ lưới của một vật liệu chống sắt từ14 - Hiển thị giá trị của phương pháp overlaying lớp trong việc cải thiện chất lượng. Bước sóng ngắn laser được hữu ích trong việc giảm bề mặt hạt phim chức năng, bao gồm cả chất siêu dẫn. 15 - © 2005 Elsevier B.Y. Al1 các quyền. Từ khóa: PLAD bộ máy; Trải phim; Vật liệu chức năng 16 - 1. Giới thiệu 17 - xung laser cắt bỏ (PLA) là trong thực tế sử dụng trong công nghiệp và các lĩnh vực y tế liên quan với cắt và xử lý kỹ thuật [1,2], và phương pháp bốc hơi cho hóa chất phân tích [3].18-giai đoạn chuyển đổi từ vô định hình Si để polycrystals nghiên cứu bằng một laser làm cho deo kỹ thuật tại mật độ năng lượng laser trung gian phù hợp để chuẩn bị thiết bị quang điện [4].19 - PLAD có nhiều lợi thế trong đó có chất lượng cao phim chuẩn bị và tính ứng dụng rộng để hầu như bất kỳ tài liệu nào... Nó đã được nghiên cứu chuyên sâu cho một số lượng vật liệu [1,5-8]. Tuy nhiên, phim chuẩn bị bởi PLAD hiếm khi được sử dụng trong ngành công nghiệp bởi vì chi phí cao của nó. Mới 20 - PLAD kỹ thuật nên được phát triển mà có thể được áp dụng cho vật liệu cao giá trị, chẳng hạn như tiếp theo thế hệ chất bán dẫn và chất với nhiệt độ tăng trưởng rất cao có vẫn còn khó khăn để đặt ra. 21 - chúng tôi hiện nay đã phát triển mới PLAD thiết bị và các kỹ thuật để làm việc với các vật liệu nhiệt độ cao hoặc Các vật liệu chức năng chẳng hạn như oxit kim loại siêu, SiC, GaN, ZnO, kim cương và GMR. Cho chất siêu dẫn các vấn đề là rằng tạp chất hạt xảy ra trên bề mặt bộ phim bởi PLAD và phiền xử lý thiết bị. o. loại SiC cần nhiệt độ tăng trưởng rất cao (thường 1600-2400 "C) mà trải mục phim đã không được chế tạo cho đến công việc của chúng tôi. GaN cũng cần một nhiệt độ tăng trưởng cao và vẫn còn trưng bày những khó khăn trong kiểu p doping. Các doping có thể đạt được bởi CVD hoặc PVE sử dụng kim loại organo các hợp chất của Mg. Tuy nhiên, để kích hoạt rộng kiểu p nó cần chế biến bởi điện tử tia chiếu xạ hoặc nhiệt luyện kim ở nhiệt độ cao (22-). Kiểu p doping của ZnO cũng là khó khăn. Cao chất lượng ZnO phim với một nồng độ thấp tàu sân bay miễn phí cần thiết để đạt được doping, kể từ khi các bản xứ n-tàu sân bay hủy bỏ các lỗ sườn. Chuẩn bị của bộ phim kim cương cũng đã vấn đề chi phí và chất lượng. Tăng nhiệt độ Curie là mong muốn cho các vật liệu sắt từ được áp dụng cho khổng lồ Magneto-kháng chiến và đường hầm từ thiết bị23 - các thiết bị và kỹ thuật phát triển hiện nay liên quan đến hai bước sóng ngắn laser: (a) một YAG 5 dao và (b) Raman-Shift laser (c) một nóng nhiệt độ cao, (d) kép- mục tiêu đồng thời cắt bỏ cơ học, và (e) lai PLAD bằng cách sử dụng một pico-thứ hai laser YAG kết hợp với (c) và/hoặc (d). Chất lượng cao trải phim của NdBa2Cu) Oy và YBa2Cu) Oy chất siêu dẫn với một mật độ thấp của giọt có thể chế tạo bằng cách sử dụng các sóng ngắn laser (a) và (b), tương ứng. Bằng cách sử dụng cao-nhà hát (1100-1350 "C), trải mục phim của 3 C-, 2 H - và 4H-polytypes của SiC đã được chuẩn bị trên c - Sapphire. Tại chỗ p-doping GaN trải phim được thực hiện bằng đồng thời ablation GaN và Mg mục tiêu (d) trong phim tăng trưởng. Nút như Mg-doped GaN-phim/n-SiC(O 0 0 1) chất nền và Mg-doped GaN/n-Si(l I 1) Hiển thị tốt diode đặc tính của giao lộ mã pin. Các bộ phim trải với một kim cương lưới có thể được trồng trên máy bay sapphire-c bởi lai PLAD (e) với một nóng cao-T (1000° C) bằng cách sử dụng một 6H-SiC mục tiêu. Chất lượng cao trải phim của ZnO được trồng tại ", 750° C bởi PLAD bằng cách giới thiệu một nhiệt độ thấp tự - lớp đệm ở 500° C. Từ hóa của một trật tự sắt từ vật liệu, Lal_xPb, MnO > "được thi hành bởi overlaying nó trên một lưới sắt từ máy bay của một vật liệu chống sắt từ LaFe03, đó nêu ra nhiệt độ Curie. Cuối cùng hai kết quả cho thấy giá trị của các phương pháp overlaying lớp trong nâng cao chất lượng. 24 - 2. Thử nghiệm, kết quả và thảo luận 25 - PLAD liên quan đến quy trình ba: (1) phân hủy của các mục tiêu thành các hạt nhỏ bằng cách áp dụng một laser xung với cao mật độ năng lượng; (II) phản ứng của các hạt năng lượng cao trong chuyến bay đến bề mặt; (III) di chuyển của các hạt và xây dựng lại của tinh thể giai đoạn sau khi va chạm với các bề mặt. Đối với sản xuất của bộ phim chất lượng cao là cần thiết để kiểm soát và tối ưu hóa các quá trình này. Của các hiện nay phát triển bộ máy, (a) 5 điều hòa (213 nm) của các YAG laser, (b) chuyển Raman laser và (e) lai-Pl.Af) bằng cách sử dụng một laser đồng thứ hai pi tất cả liên quan đến quá trình (I). Kép-mục tiêu kỹ thuật cắt bỏ đồng thời (d) liên quan đến quá trình (II) và (III) và nhiệt độ cao nóng (c) để quá trình (III). Các Các thiết lập thử nghiệm của bộ máy hiện nay được sử dụng nhất và phát triển được tóm tắt cùng với các tham số được sử dụng trong phần cuối (phụ lục). 26 - 2,1. Bước sóng ngắn laser và đàn áp những giọt trên phim 27 - nó là nổi tiếng rằng mục tiêu phân hủy xảy ra bởi hai quy trình, phân ly ảnh và phân hủy nhiệt [1,2]. Đóng góp của họ phụ thuộc vào thông số laser, bao gồm cả các laser năng lượng cho một xung (E; ml/xung), mật độ năng lượng gửi trên đơn vị diện tích của các mục tiêu (fluence: F; mJ/cm21 xung), tần số lặp lại xung lên), và độ rộng xung (tp; nano hoặc pico giây) mà ảnh hưởng đến fluence cho mỗi đơn vị thời gian (Ft; ml/cmvs). Để đặt ra bộ phim chất lượng cao trải các mục tiêu đầu tiên phải được ảnh-phân hủy thành thành các hạt nhỏ như tốt bằng cách sử dụng một laser bước sóng ngắn. Chúng tôi do đó phát triển Raman-Shift laser và YAG 5th hài hòa. 28-hình 1 cho thấy các thiết lập cho Raman-Shift laser (RSL). Các PLAD thiết bị bao gồm một ống áp lực cao có H2 khí cho chuyển dịch Raman (bên phải), và chân không Phòng để ablate và gửi tài liệu mục tiêu (bên trái). Các ống được kết nối bởi một ống. Sau đợt tập trung thông qua một ống kính (ống kính-l), 4 điều hòa được chiếu xạ vào H2 khí trong các ống thông qua một cửa sổ quang học. RSL laser được tạo ra bởi Các hiệu ứng Raman theo hướng Lan truyền của vụ việc laser. Nó bao gồm chống Stokes đường VII (+) và đường Stokes vl1 (-) với tần số vn(±) = Va ± nVH; võ ở đây = cl): là các sự cố laser tần số, VH, tần số rung động của H2 phân tử (VI-! = cũ 4160 S-1) và n là một số nguyên, như minh hoạ trong Hình 2. H2 được sử dụng kể từ khi nó có tần số phân tử cao nhất 28,1-hình I. PLAD phòng (bên trái) được trang bị với một thiết bị để tạo ra chuyển Raman laser (RSL: bên phải). 4 điều hòa YAG laser được chiếu xạ vào một ống áp lực cao có H2 khí thông qua một cửa sổ quang học sau đợt tập trung thông qua ống kính-tôi. RSL được tạo ra bởi ofH có hiệu lực Raman, là tập trung vào một mục tiêu trong buồng thông qua một ống kính VUV minh bạch của xứ MgF2.TRANG 5-hình 6. Thành phần của một nóng cacbon với một nhiệt độ tối đa tấn "= 1350